Mn/Ce/La/Al2O3催化剂中锰物种的精细结构研究

李想; 孟明; 姚金松; 谢亚宁; 胡天斗; 刘涛

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Mn/Ce/La/Al2O3催化剂中锰物种的精细结构研究

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采用浸渍法制备了La、Ce助剂改性的γ-Al2O3负载锰氧化物催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD、XPS和H2TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了助剂对于催化剂中高分散Mn物种的精细结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化活性相关联.XANES和EXAFS结果表明,5OO℃焙烧的样品中Mn物种主要以超细Mn2O3微晶形式存在,该物种由于高度分散使其配位对称性显著降低,无长程有序结构.TPR结果表明,样品中存在3种不同分散状态的表面Mn物种,即较难还原的Mn3+-O-Al3+相互作用物种,尺寸相对较大的三维分散的Mn2O3微晶,以及二维高度分散的Mn物种,后者是CO氧化反应的主要活性相.虽然Ce的加入使Mn物种的分散度有所降低,但Ce与Mn物种间的相互作用弱化了Mn-O键,加速了反应过程中活性氧物种的传递,提高了氧化还原循环的效率.同时,La的加入进一步促进了Ce物种在载体表面的分散,加强了Ce物种与Mn物种间的相互作用及催化协同性.

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来源
《无机化学学报》|2007年第2期|211-216|共6页
作者
李想; 孟明; 姚金松; 谢亚宁; 胡天斗; 刘涛;
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作者单位

天津大学化工学院催化科学与工程系,天津,300072;

天津大学化工学院催化科学与工程系,天津,300072;

天津大学化工学院催化科学与工程系,天津,300072;

中国科学院高能物理研究所,北京,100049;

中国科学院高能物理研究所,北京,100049;

中国科学院高能物理研究所,北京,100049;

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正文语种 chi
中图分类金属元素及其化合物;
关键词
Mn/Ce/La/Al2O3催化剂; XANES; EXAFS; CO氧化;

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