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光还原法合成Pt/Fe_(2)O_(3)/氮掺杂还原氧化石墨烯催化剂及其抗烧结性能

     
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采用静电纺丝法获得的多孔Fe_(2)O_(3)纳米棒与氮掺杂还原氧化石墨烯(N⁃RGO)的复合材料作为载体,通过光还原法成功制备清洁、高活性的Pt/Fe_(2)O_(3)/N⁃RGO催化剂,并进一步研究其中的光还原反应机理和催化剂的抗烧结性能。研究结果表明,在可见光照射下,Fe_(2)O_(3)对光的强吸收作用促使光生电子和空穴的产生,N⁃RGO有效延长光生载流子的寿命,使得电子从O^(2-)转移到Fe^(3+)。Fe_(2)O_(3)/N⁃RGO中部分还原的Fe^(2+)具有较强的还原能力,可使PtCl_(6)^(2-)在Fe_(2)O_(3)表面还原并迅速成核,生长为粒径约2.13 nm的Pt纳米颗粒。此外,甲醇作为空穴清除剂可以快速有效地消耗掉扩散到载体表面的光生空穴,使导带中积累的电子与PtCl_(6)^(2-)发生还原反应,从而提高Pt纳米颗粒的光还原速率。电纺Fe_(2)O_(3)纳米棒独特的粗糙表面为Pt纳米颗粒异相成核提供了大量活性位点。富含点缺陷的N⁃RGO片层能缩短Fe_(2)O_(3)的光生载流子扩散路径,提高光沉积的效率;同时,其特征褶皱结构可以作为物理屏障,防止Pt纳米颗粒聚集。得益于金属与载体间的强相互作用,在500℃高温老化后,Pt纳米颗粒仍能维持较小的尺寸(2.67 nm),表现出优良的抗烧结性能。在对硝基苯酚加氢反应中,Pt/Fe_(2)O_(3)/N⁃RGO在400℃老化后仍具有高达22.2 L·g^(-1)·s^(-1)的反应速率常数,约为老化前的1.6倍。

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