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分子筛笼内铂羰基簇合物在CO+NO反应中的催化研究

         

摘要

研究了NaY分子筛超笼内包容的Pt羰簇合物催化剂在CO+NO反应中的催化性能。[Pt_(12)(CO)_(24)] ̄(2-)/NaY和[Pt_9(CO)_(13)] ̄(2-)/NaY在此反应中表现出比较高的活性。N_2O被认为是CO+NO反应的中间产物,同时笼内羰基簇合物还表现出了比SiO_2负载的簇合物好的热稳定性。动力学研究表明,在[Pt_(12)(CO)_(24)] ̄(2-)/NaY上,NO被还原和N_2O生成的反应级数,相对于CO分压为小于0.11,而相对于NO分压则大约为一级。红外光谱表明,NO取代Pt羧基簇合物的羰基后主要以NO-形式存在于表面上,NO取代CO的速度比CO取代NO慢得多,这些结果说明,在Pt羰基簇合物催化剂上,NO在催化剂表面的吸附是反应的速率控制步骤。

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