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分子催化

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  • 国内刊号/CN：62-1039/O6
    国际刊号/ISSN：1001-3555
  • 发行周期：双月刊
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  • 主管单位：中国科学院兰州化学物理研究所
    主办单位：中国科学院
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分子催化 >2023年第5期

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共4384条结果
  • 摘要：以板式纳米碳纤维为载体,采用酸性氧化法对载体进行预处理之后,使用钛酸异丙酯为钛源,高温水热法制备了二氧化钛/纳米碳纤维复合光催化剂,并考察了其对甲基橙的光催化去除能力及循环反应性能.复合材料中二氧化钛含量通过改变前驱体组成进行调节.材料的结构性能通过氮气吸附、X射线衍射(XRD)、能谱分析仪(EDS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、热重分析仪(TG-DSC)等测试技术进行了表征.结果表明,锐钛矿型的二氧化钛以纳米颗粒形式均匀分散在纳米碳纤维表面,从而形成了高度分散的二氧化钛/碳纤维纳米复合材料.另外,复合系统中中孔吸附作用的存在,与纳米二氧化钛的光催化产生协同作用,增强了复合材料在紫外光照射下对于水溶液中甲基橙的去除能力.在光照射下反应120 min时,不同担载量样品对甲基橙的去除率最高可达80.1%,不同煅烧温度样品最高可达79.2%.此外,光催化剂有着良好重复利用性能,3次循环反应后对甲基橙去除率仍可保持80.0%.
  • 摘要：众所周知,酯是重要的精细化工产品。有些酯可作水果香精,有些酯是高级酒香的重要成分,己二酸二辛酯和癸二酸二辛酯则是高级增塑剂。通常,酯是用羧酸和醇反应制得。若能利用来自石油化工厂的烯烃和CO代替得之不易的羧酸来生产酯类。将具有明显的实际意义。国外曾试探过许多过渡金属包括钴、铑、铱等的配位催化体系对烯烃进行氢酯基化的催化反应,其中以钯膦体系效果最佳。国内,已有二、三个研究小组对钯膦体系进行探索,但未见有关钯膦酸催化剂体系方面的报道。本文介绍我们在钯膦酸体系催化氢酯基化反应的一些实验结果。
  • 摘要：In this study,self-prepared CHP is used as oxidant,nano-CuO as catalyst.The morphology and size of sample was characterized by XRD and SEM.The size of nano-CuO was much smaller than analytical grade CuO.Since the CHP can be prepared as reported over nano-CuO,we try to use air to oxidize cumene to obtain CHP and to oxidize styrene as soon as CHP was formed.After 12h reaction,the yield of benzaldehyde reaches 41.3%.The benzaldehyde obtained by oxidizing styrene over nano-CuO as the catalyst does not contain chlorine impurity and can be used in food industry.
  • 摘要：以水热合成法制备了三个具有不同硅磷铝组成的硅磷酸铝分子筛ＳＡＰＯ－３４样品，采用红外光谱（ＩＲ）和氨法程序升温脱附（ＴＰＤ）两种方法考察了它们的表面酸性质。红外谱图中的３６００ｃｍ－１和３６２１ｃｍ－１谱峰归属于处于ＳＡＰＯ－３４分子筛结构中不同位置的两种桥联羟基（Ｓｉ－ＯＨ－Ａｌ）的振动。ＮＨ３－ＩＲ测定结果显示，这两种羟基具有较强的Ｂ酸特性，并且是分子筛酸性的主要来源；而分子筛具有的Ｌ酸中心的酸性较弱。比较三个样品的ＮＨ３－ＴＰＤ、ＮＨ_３－ＩＲ和骨架组成后发现，ＳＡＰＯ－３４的酸性受其骨架硅含量的强烈影响：当Ｓｉ／Ａｌ摩尔比小于１时，酸性随硅含量增高而变弱；当Ｓｉ／Ａｌ摩尔比大于１时，酸性将随硅含量增高而变强。
  • 摘要：通过钌的配合物前驱体和硝酸钡的共浸渍制备的Ru＋Ba＋K／AC催化剂氨合成转化效率高，其氨合成转化频率在0．87-1．30s-1之间，与氯化钌制备的Ru／AC催化剂相比，其转化频率提高幅度在26％～88％．共浸渍法制备的催化剂氨合成转化效率高，其主要原因可能是共浸渍法制备的催化剂钌粒子粒径分布区间较窄，易形成更多的活性位；钌表面氢的吸附受到抑制，氮更易活化，因而催化效率更高．
  • 摘要：SBA-15介孔分子筛内填充蔗糖并炭化后,分别在碱性和弱酸性条件下,用含铝源及TPABr的溶液浸渍,将SBA-15分子筛孔壁的无定形结构转化成ZSM-5分子筛的晶体结构,除碳后得到含介孔的ZSM-5分子筛.用X射线衍射、N2吸附-脱附、27Al MAS NMR、NH3-TPD、TEM、SEM等对样品进行了表征,考察了晶化时间等参数对样品的影响.结果表明,碱性条件下合成的ZSM-5分子筛晶体中含有少量孔径约3.2～4.2nm的介孔孔道,其酸强度接近与常规ZSM-5分子筛的酸强度;弱酸性条件下合成的ZSM-5分子筛晶体中含有大量孔径约1.4～1.6nm的孔道,其酸强度明显低于常规ZSM-5分子筛的酸强度.
  • 摘要：The characteristics and product structures of homopolymerization of propylene oxide with {Fe|}{(acac)-3|Al( i |Bu)-3} catalyst are presented and discussed. The polymer was characterized by {}+{13}C|NMR showing good stereospecificity.The polymer is a product of high alternation. The homoplymerization can be carried out in aromatic hydrocarbons and alkanes. The yield is higher in aromatic hydrocarbons than that in other solvents. The reaction kinetics was studied with catalyst of Al/Fe molar ratio 4～7. The results indicate that apparent rate of homoplymerization reaction is first order with respect to monomer concentration, and the energy of activation equals 158.1 kJ/mol.
  • 摘要：采用等容浸渍法制备了三种类型的Cu/SiO_2,催化剂(铜担载量都为3.3Wt%).将其制备因素与XRD、SEM、XPS等表征手段所得结果相关联,得出氨具有分散硅胶表面铜组分的作用、有无氨介入催化剂制备过程可导致截然不同的表面CuO分散状态.有氨介入时所得催化剂表面孤立Cu^(2+)(二硅氧基钳合—Cu^(2+)与具有一定分散程度的CuO共存、氨介入方式及所用铜盐不同,二种状态的铜组分在载体表面所占的比例不同.用硝酸铜为原料,先浸铜盐后浸氨的方式所得催化剂表面绝大部分为孤立Cu^(2+);而浸铜盐后不浸氨的催化剂表面绝大部分为CuO.在制得的5个催化剂中,表面上明显有CuO存在的4个催化剂,CuO似乎都分布于载体外表面,即形成近似于“蛋壳形”的分布.
  • 摘要：设计合成了５种新型双核铜配合物，用ＥＡ、ＩＲ、ＵＶＶｉｓ、ＸＰＳ、ＥＰＲ等进行了结构表征，并研究了这些Ｃｕ２配合物模拟双核铜单加氧酶多巴胺β羟化酶催化苯乙烯环氧化反应的活性．结果表明，这些配合物具有两种类型的结构：脱质子型Ｃｕ２ＬＯＨ和非脱质子型［（Ｃｕ２Ｈ２ＬＸ）Ｙ］Ｙ（Ｘ＝Ｙ＝Ｃｌ－、Ｂｒ－；Ｘ＝ＯＨ，Ｙ＝Ｏ２ＣｌＯ－２），两类配合物可相互转化．非脱质子型配合物催化ＰｈＩＯ对苯乙烯环氧化反应的活性高于脱质子型，高价碘金属配合物ＰｈＩＯＣｕＣｕ可能是反应活性物种．
  • 摘要：本文首次采用1,1′-亚氨基二-2-丙氧基羟基氧化钒(Ⅰ),2,2′,2″-次氮基三乙氧基羟基氧化钒(Ⅱ)和1,1′,1″-次氮基三-2-丙氧基氧化钒(Ⅲ),考察了它们催化丙烯,环己烯与叔丁基过氧化氢的环氧化反应活性。化合物(Ⅰ)催化反应的选择性略高于化合物(Ⅱ)、(Ⅲ)。钒(Ⅴ)叔丁基过氧化物是催化反应的活性中间体,紫外可见光谱跟踪扫描研究表明,其浓度在反应过程中有一极大值。对钒化合物催化环氧化反应机理进行了论论。叔丁醇对催化反应有阻碍作用。
  • 摘要：水热合成MIL-101,过量浸渍法吸附Pd(OAc)_2,原位还原Pd^(2+)制得Pd/MIL-101催化剂.采用XRD、XPS、SEM、ICP、HRTEM和N_2吸/脱附实验对其结构进行表征,催化剂Pd纳米粒子尺寸在1.5~2.5 nm之间,含量为1.5%.催化实验表明,Pd/MIL-101能高效催化吲哚C_2位芳基化,对于活性较差的溴代芳烃,也能得到中等以上的收率,催化剂循环5次后仍能保持较高的反应活性,发展了吲哚C_2位衍生物的简单、高效的合成方法.
  • 摘要：采用浸渍法和溶胶负载法制备了一系列Au-Pd双金属催化剂,用氮吸附法,X光粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR),扫描电镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征.以分子氧为氧化剂,在无任何其它溶剂存在的条件下,考察了催化剂制备方法、不同类型载体、Au/Pd原子比、浸渍顺序、活化温度、催化剂用量及反应时间等多种因素对甲苯选择氧化反应的影响.实验结果表明:对SiO_2载体,以共浸渍法制备的催化剂活性和选择性最好;TiO_2载体,以溶胶负载法制备的催化剂活性和选择性较好;Au Pd双金属催化剂比单金或者单钯催化剂具有更好的催化活性.其中Au Pd/SiO_2-I催化剂使甲苯转化率达到56.8%,苯甲酸苄酯的选择性为9 1.3%,TON值为3692.Au Pd/SiO_2-I催化剂中氧化态的钯和零价金更利于催化剂中的电子传递从而利于催化氧化反应的进行.
  • 摘要：在烯烃氢甲酰化反应两相催化体系中，为提高催化剂活性及选择性，有采用外加无机盐的报道［１～３］．从这些文献可以看出，某些无机盐在反应中起到催化助剂的作用．我们曾经研究了硫酸钠及其它金属硫酸盐中的阳离子对反应的影响［４，５］．在引入这些阳离子的同时，还有...
  • 摘要：首次将等离子体技术应用于分子筛膜的制备,研究了以微波等离子体处理基材表面分子筛膜前驱体辅助水热反应合成支撑β型分子筛膜.利用XRD、SEM、XPS、BET、TPD表征了分子筛膜的物相、形貌、孔结构、表面元素组成和表面酸性,并通过甲醇与异丁烯液相反应体系实验考察了分子筛膜的催化性能.结果表明,等离子体处理能有效改善分子筛膜前驱体在基材表面的分散状况,减小了分子筛膜晶体的尺度,使晶体大小均匀,形成的膜致密、牢固.与采用常规方法合成的分子筛膜相比,等离子体辅助合成的分子筛膜对甲醇与异丁烯的反应有更好的催化活性.
  • 摘要：采用电子顺磁共振 (ESR)技术 ,研究了非骨架铝在 H- MCM- 2 2分子筛上 V中心产生过程中的作用 .实验结果表明 ,H- MCM- 2 2分子筛经过高温处理后 ,产生一组六重超精细分裂信号 (A) ,该顺磁信号归属为 V中心 .超精细分裂 ,是由于与骨架铝相连的氧上的电子空穴与骨架铝相互作用的结果 ;分裂信号的产生与温度有关 ,其强度随着温度升高而增强 .不同晶体尺寸的 H- ZSM- 5分子筛的 ESR实验证实 ,容易形成非骨架铝的分子筛易形成 V中心 ,它产生于已经脱铝的分子筛或伴随着脱铝而产生 。
  • 摘要：《分子催化》是由中国科学院主管、科学出版社出版,由中国科学院兰州化学物理研究所主办的向国内外公开发行的学术刊物.主要报导有关分子催化方面的最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、研究快报及进展评述等栏目.内容侧重于络合催化、酶催化、光助催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等.
  • 摘要：研究了Ni/Fe催化剂对废水中偏二甲肼臭氧化分解的催化作用,考察了组分含量、体系的pH值和偏二甲肼初始浓度对催化反应的影响.结果表明,Ni/Fe催化剂对水中偏二甲肼的臭氧化具有良好的催化活性.催化剂组分含量、体系的pH值和初始浓度对反应的影响程度不大.对催化剂的XRD表征结果表明,催化剂主要由尖晶石结构的铁酸盐和FeNi3合金相组成,催化剂的良好催化性能与催化剂中尖晶石结构的铁酸盐和FeNi3合金相的形成有关.
  • 摘要：以H2S和Na2S为硫源,通过共沉淀法制备了ZnS-CdS/SiO2复合光催化剂,利用高分辨透射电镜(HR-TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)等技术对催化剂进行了表征.研究了Na2S及H2S为硫源时催化剂表面结构和可见光下光催化还原水产氢的活性的变化.结果表明,与H2S相比,Na2S为硫源更有利于ZnS-CdS在SiO2上的担载,且构成了以ZnS为外层,CdS为内层的表面结构.此种表面结构不仅随硫源不同变化,也随制备时体系pH的变化而发生变化.ZnS-CdS的负载量与产氢活性密切相关,并随负载量的变化出现一最大值.制备溶液pH值升高,导致负载ZnS-CdS与与载体之间的相互作用增强,催化剂产氢活性增加.
  • 摘要：设计合成了一种新型的钌-双膦-手性二胺三元配合物RuC l2(BDPX)[(S,S)-DPEN][BDPX=邻-二(二苯基膦)甲苯,DPEN=1,2-二苯基乙二胺].利用此配合物作催化剂催化了苯乙酮和几种取代苯乙酮的不对称氢化反应;考察了多种因素对苯乙酮不对称氢化反应的转化率和ee值的影响.结果表明,此配合物对苯乙酮进行不对称氢化反应具有良好的催化性能和较高的对映选择性,在优化的条件下,当苯乙酮、配合物的摩尔比为20000?1时,其不对称氢化反应的转化率可达到100%,其ee值可达到59.0%;对取代苯乙酮的不对称氢化反应也具有一定的催化活性和中等的对映选择性.
  • 摘要：以新型水溶性二磺化 - 1-苯基二苯并膦 (简称 PDBPDS)为配体 ,制备了铑膦配合物 Rh(acac) (CO ) -(PDBPDS) 3.将其负载于高吸水性载体上 ,制得负载水相催化剂 ,并对催化剂的制备条件进行了优化 .以人造沸石为载体 ,在载水量 30 % ,[Rh]=2 .0× 10 - 5、 [P]/ [Rh]=40的条件下 ,筛选出丙烯氢甲酰化反应的最佳工艺条件 .在反应温度 10 0℃、压力 2 .0 MPa、搅拌速度为 5 0 0 r/ m in条件下 ,催化剂活性达 10 12 g丁醛 / (g Rh· h) ;正异比高达 43.5 ;在有机相中铑的浓度为 1.2× 10 - 9,解决了均相反应催化剂回收和循环使用的问题 .实验结果表明 ,新型配体二磺化 - 1-苯基二苯并膦是一性能较好的新配体 。
  • 摘要：应用XPS技术,对添加了3wt％第二组分金属氧化物M_xO_y(ZnO,La_2O_3,SnO_2,V_2O_5与Re_2O_7)的MoO_3/γ-Al_2O_3催化剂(MoO_3的浓度为12wt％)的氢还原行为进行了考察,样品的氢还原在电子能谱仪的样品预处理室进行,然后不暴露于大气直接进入能谱分析腔进行XPS测定。同时对第二组分金属氧化物的金属氧化价态也作了相应的XPS测定。结果表明,第二组分的引入,可显著地影响MoO_3/γ-Al_2O_3上MoO_3之氢还原行为,而且不同第二组分与MoO_3及担体的相互作用也有明显差别。
  • 摘要：实验已经发现,CO在不同金属上具有不同的吸附特性,这种吸附特性对于CO参与的反应是重要的。由于金属对CO的吸附和活化能力的差异,导致产物分布的明显区别。如在Cu—ZnO催化剂上,CO+H2主要生成醇类产品,而在钴和铁催化剂上,还生成烃及其他化合物。前文测定了CO在Cu-Co-Fe催化剂上的吸附热及其行为。为了进一步研究CO在催化剂上的吸附特性,本文从脱附动力学角度,对CO在此催化剂上的吸附种类进行考察,得到了有意义的信息。
  • 摘要：研究了邻苯二甲酸酐（ＰＡ）和环氧氯丙烷（ＥＣＨ）交替共聚，发现Ｎｄ（ｎａｐｈ）３－Ａｌ（ｉ－Ｂｕ）３（ｎａｐｈ＝环烷酸）是邻苯二甲酸酐和环氧氯丙烷交替共聚的良好催化剂．用红外光谱、核磁共振谱表征了共聚物的结构．共聚反应动力学的研究表明，共聚反应与单体浓度及催化剂浓度皆呈一级关系，表观活化能为９２．
  • 摘要：合成了 ( NH4 ) 15[L a( PMo9V2 O39) 2 ]· 6H2 O杂多配合物 ,并考察其对苯酚过氧化氢羟化反应的催化活性 .探讨了温度、催化剂用量、反应时间、n( Ph OH) /n( H2 O2 )摩尔比以及反应介质的 p H值对反应的影响 .实验结果表明 ,以甲醇为溶剂、n( Ph OH) /n( H2 O2 ) =1∶ 2、反应体系的 p H值为 5左右、反应温度 343K、反应时间约 4h的条件下 ,苯酚转化率可达 44.30 % ,对苯二酚产率达 43.35% .并采用 ICP、IR、UV和 XRD等技术 ,对( NH4 ) 15[L a( PMo9V2 O39) 2 ]· 6H2 O进行表征 ,初步证实了 ( NH4 ) 15[L a( PMo9V2 O39) 2 ]· 6H2 O具有 Keggin结构 .
  • 摘要：重点报道了以（１Ｒ，２Ｓ）或（１Ｓ，２Ｒ）－１，２－二苯基－２－氨基乙醇衍生物手性配体的合成及其用于不对称催化反应的研究，如去氢氨基酸的氢化、醛的乙基锌加成、酮的还原、活泼亚甲基化合物的烷基化、醛的硅腈化和瑞福马斯基反应等．研究了手性配体的结构、底物和反应条件等对上述反应的对映选择性和催化活性的影响．
  • 摘要：采用联吡啶铁/H2O2体系在可见光照射条件下(λ>450nm)降解芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES).考察了不同反应条件下的降解效果,通过EPR分析确定了反应过程中产生的高活性物种,利用GC-MS和NMR等方法分析了反应的产物,跟踪了反应过程中TOC的变化,并根据结果对2-CEES光催化降解的反应机理进行了探讨.
  • 摘要：Rh上乙醇的生成机理,目前主要有两类.一是Ichikawa等为代表提出的“CO解离—CH_x(x=2或3)—乙酰基—乙醇”机理;另一是蔡启瑞等的“CO缔合—甲酰基(金属氧卡宾)—卡宾—乙烯酮—乙酰基—乙醇”机理.本文用Shustorovich的键级守恒—Morse势(BOC-MP)
  • 摘要：α-生育酚琥珀酸酯(α-tocopherol succinate)是天然维生素E的衍生物,它是由琥珀酸与α-生育酚的β-色酮环的6位羟基成酯而形成的化合物(图1),由于丧失了自由的羟基而不具有维生素E的抗氧化活性,在空气中较为稳定,因其可保护α-生育酚的6位羟基,使α-生育酚在储存和运输中稳定性增加,而广泛用于α-生育酚的运输和储存[1].
  • 摘要：Catalytic performance of Mo/HZSM|5 and Zn modified Mo/HZSM|5 catalysts under various pretreatment conditions have been studied. The results indicate that the active species exist in oxidative state, and the catalyst pretreated by raising temperature in N-2 atmosphere exhibits distinguished catalytic activity and benzene selectivity, also higher stability.
  • 摘要：1.前言 由醇类氧化脱氢,生成相应的醛和酮的反应,在工业上已有非常成熟的工艺。这一类反应的催化剂有铜,银等。但是,由于需要很高的反应温度,故这类反应常伴有CO_2、CO、H_2、羧酸、烯烃、烷烃等副产物。 我们曾发现,以SiO_2为载体的聚硅氨烷-铂络合物对甲醇、乙醇等的氧化具有较高的催化活性和选择性,在较低反应温度下,可完全生成相应的醛。但这种催化剂对正丙醇氧化的催化活性却不是很高,于100℃,5MPa下反应8h,丙醛的收率仅约为60％。 最近我们发现,负载络合物的载体对催化剂的活性有很大的影响。

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