无氧条件下黄铁矿表面的羟基化与自氧化

何昭露; 杜润香; 鲜海洋; 林枭举; 吴逍; 朱建喜; 何宏平

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过去20年里,无氧条件下黄铁矿–水界面产生活性氧是黄铁矿表面反应性的重要发现之一。这一反应不仅对现代环境有重要影响,而且在早期地球环境演化中也扮演着重要角色。无氧条件下黄铁矿–水界面产生的活性氧具有极强的氧化性,理论上有氧化黄铁矿自身的能力。然而,无氧条件下黄铁矿–水界面产生的活性氧对其自身是否有氧化作用(即黄铁矿自氧化)及其反应机制还不得而知。本研究采用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(in-situDRIFTS)和准原位X射线光电子能谱(quasi-in-situXPS)结合密度泛函理论(DFT)计算,探究了无氧条件下黄铁矿–水界面的自氧化初始反应过程。结果表明:(1)无氧条件下黄铁矿–水界面会发生自氧化反应,生成高价态的硫物种和铁氧化物;(2)黄铁矿–水界面的自氧化反应伴随着羟基的生成和消耗;(3)黄铁矿–水界面的羟基源于水分子在黄铁矿表面缺陷位点的解离作用,可为活性氧的产生提供物源。这些发现不仅揭示了黄铁矿–水界面的羟基化和自氧化过程,还为深入理解黄铁矿–水界面反应在早期地球环境演化中的重要作用提供了认知基础。

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来源
《地球化学》 |2022年第3期|283-293|共11页
作者
何昭露; 杜润香; 鲜海洋; 林枭举; 吴逍; 朱建喜; 何宏平;
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作者单位

中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料开发研究重点实验室;

中国科学院深地科学卓越创新中心;

中国科学院大学;

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正文语种 chi
中图分类矿物的物理化学;实验地球化学;
关键词
黄铁矿–水界面; 自氧化; 羟基化; 表面缺陷; 活性氧;

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