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褐煤低温氧化分子结构单元变化特性

         

摘要

为了进一步揭示煤自燃微观反应机理,通过电子自旋共振试验和傅里叶红外光谱试验,对褐煤氧化升温过程中自由基和官能团等分子结构单元的变化进行研究,并对两者的反应路径进行量子化学分析.研究结果表明:在氧化升温过程中,自由基浓度持续增长,220℃时显著增大85.6%,说明低温氧化阶段自由基产生量大于消耗量,自由基总量增加可以提高反应体系的反应活性;过渡产物—COOH含量呈近似指数型增长,220℃时增加72.3%,游离态·OH、氢键自缔合—OH和酚、醇、羧酸—OH这3种基团含量均逐渐降低,20~60℃时是快速降低区;煤中官能团等结构单元与氧气间的链式反应有2种反应路径,即线性路径和交叉/循环路径;线性反应路径通过羟基自由基等关键基团参与的多活性链式位点反应转换到交叉/循环反应路径,这种转换将加快煤自燃反应进程;特定官能团的含量变化是该官能团在不同反应路径中参与的多个反应序列竞争结果的体现,反映了官能团在煤自燃过程中的不同反应机制.

著录项

  • 来源
    《中南大学学报(自然科学版)》 |2020年第9期|2614-2623|共10页
  • 作者单位

    北京科技大学金属矿山高效开采与安全教育部重点实验室 北京 100083;

    北京科技大学金属矿山高效开采与安全教育部重点实验室 北京 100083;

    北京科技大学金属矿山高效开采与安全教育部重点实验室 北京 100083;

    中国矿业大学煤矿瓦斯与火灾防治教育部重点实验室 江苏徐州 221116;

    河南理工大学河南省瓦斯地质与瓦斯治理重点实验室—省部共建国家重点实验室培育基地 河南焦作 454000;

    湖南科技大学南方煤矿瓦斯与顶板灾害预防控制安全生产重点实验室 湖南湘潭 411201;

    中国矿业大学煤矿瓦斯与火灾防治教育部重点实验室 江苏徐州 221116;

    北京科技大学金属矿山高效开采与安全教育部重点实验室 北京 100083;

    北京科技大学金属矿山高效开采与安全教育部重点实验室 北京 100083;

  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 chi
  • 中图分类 TD752;
  • 关键词

    自由基; 官能团; 氧化; 升温; 量子化学;

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