基于两个2Fe2S化合物的光催化分解水产氢性能及可能的机理

郑会勤; 樊耀亭

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基于两个2Fe2S化合物的光催化分解水产氢性能及可能的机理

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本工作合成了两个新的含有桥联配体6,8-硫辛酸甲酯(pdte)的[2Fe2S]化合物1和2,并通过IR、~1HNMR、^(31)PNMR(化合物2)、元素分析、X射线单晶衍射(化合物1)等手段表征了其结构,构建了以目标化合物1或2为光催化剂、EY^(2-)为光敏剂、TEA为电子给体和质子源的三组分光催化体系。结果表明:在pH=11的CH_(3)CN/H_(2)O(V(CH_(3)CN)/V(H_(2)O)=1/1)溶液中和经过3.5 h的可见光(λ>420 nm)照射的条件下,该体系的最大氢产量分别为106.5μmol (TON 13.3 vs.1)和136.2μmol (TON 17 vs.2),对应的产氢速率分别为7 607μmol·g^(-1)·h^(-1)和6 595.6μmol·g^(-1)·h^(-1)。机理研究表明:体系失活主要归因于光催化过程中光敏剂EY^(2-)和催化剂的光降解。在所构建的体系中,光生电子可经两种途径由^(1*)EY^(2-)或EY^(3-)·转移到Fe^(Ⅰ)Fe^(Ⅰ)中心上,形成产氢的重要中间体Fe^(Ⅰ)Fe~0物种,并通过进一步质子化产生HFe^(Ⅱ)Fe^(Ⅰ)物种和(η~2-H_(2))Fe^(Ⅱ)-Fe^(Ⅰ)物种,最终释放出H_(2)分子并使Fe^(Ⅰ)Fe^(Ⅰ)物种再生。这说明目标催化剂(特别是化合物2)可作为潜在的光催化产氢分子催化剂。

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来源
《材料导报》|2023年第9期|198-205|共8页
作者
郑会勤; 樊耀亭;
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作者单位

河南财政金融学院环境学院;

郑州大学化学学院;

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原文格式 PDF
正文语种 chi
中图分类络合物化学（配位化学）;
关键词
2Fe2S化合物; 光催化; 产氢; 电化学; 荧光淬灭; 机理;

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