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Binding of Organometallic Ruthenium Anticancer Complexes to DNA: Thermodynamic Base and Sequence Selectivity

机译：有机金属钌抗癌复合物与DNA的结合：热力学基础和序列选择性。

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Organometallic ruthenium(II) complexes [(η 6 -arene)Ru(en)Cl][PF 6 ] (arene = benzene ( 1 ), p -cymene ( 2 ), indane ( 3 ), and biphenyl ( 4 ); en = ethylenediamine) are promising anticancer drug candidates both in vitro and in vivo. In this paper, the interactions between ruthenium(II) complexes and 15-mer single- and double-stranded oligodeoxynucleotides (ODNs) were thermodynamically investigated using high performance liquid chromatography (HPLC) and electrospray ionization mass spectroscopy (ESI-MS). All of the complexes bind preferentially to G 8 on the single strand 5′-CTCTCTT 7 G 8 T 9 CTTCTC-3′ ( I ), with complex 4 containing the most hydrophobic ligand as the most reactive one. To the analogs of I (changing T 7 and/or T 9 to A and/or C), complex 4 shows a decreasing affinity to the G 8 site in the following order: -AG 8 T- ( K : 5.74 × 10 4 M ?1 ) -CG 8 C- -TG 8 A- -AG 8 A- -AG 8 C- -TG 8 T- ( I ) ≈ -CG 8 A- ( K : 2.81 × 10 4 M ?1 ). In the complementary strand of I , the G bases in the middle region are favored for ruthenation over guanine (G) bases in the end of oligodeoxynucleotides (ODNs). These results indicate that both the flanking bases (or base sequences) and the arene ligands play important roles in determining the binding preference, and the base- and sequence-selectivity, of ruthenium complex in binding to the ODNs.
机译：有机金属钌（II）配合物[（η6-亚芳基）Ru（en）Cl] [PF 6]（亚芳基=苯（1），对伞花烯（2），茚满（3）和联苯（4）; en （乙二胺）是有希望的体外和体内抗癌候选药物。本文使用高效液相色谱（HPLC）和电喷雾电离质谱（ESI-MS）热力学研究了钌（II）配合物与15-mer单链和双链寡脱氧核苷酸（ODN）之间的相互作用。所有复合物优先与单链5'-CTCTCTT 7 G 8 T 9 CTTCTC-3'（I）上的G 8结合，复合物4含有最疏水的配体作为最活泼的配体。对于I的类似物（将T 7和/或T 9变为A和/或C），复合物4对G 8位点的亲和力递减，顺序如下：-AG 8 T-（K：5.74×10 4 M？1）> -CG 8 C-> -TG 8 A-> -AG 8 A-> -AG 8 C-> -TG 8 T-（I）≈-CG 8 A-（K：2.81×10 4 M≥1）。在I的互补链中，相比于寡脱氧核苷酸（ODN）末端的鸟嘌呤（G）碱基，更倾向于在中部区域的G碱基进行钌化。这些结果表明，侧翼碱基（或碱基序列）和芳烃配体在确定钌配合物与ODN的结合中的结合偏好以及碱基和序列选择性方面均起重要作用。

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