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首页> 外文期刊>Polyhedron: The International Journal for Inorganic and Organometallic Chemistry >Copper(II) complexes with pyrazolyl-substituted nitronyl and imino nitroxides
【24h】

Copper(II) complexes with pyrazolyl-substituted nitronyl and imino nitroxides

机译：铜（II）与吡唑基取代的硝酰基和亚氨基硝基氧化物的配合物

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It was established that the reactions of pyrazol-3-yl-substituted nitronyl nitroxide (HL') and pyrazol73-yl-substituted imino nitroxide (HL3) with Cu(II) acetate lead to self-assembly of the Cu-4(OH)(2)(OAc)(4)(DMF)(2)(L-1)(2) tetranuclear and Cu-2(OAc)(2)(H2O)(2)(L-3)(2) dinuclear complexes, respectively. The reaction of Cu(II) acetate with 5-ethoxycarbonyl-pyrazol-3-yl-substituted nitronyl nitroxide (HL2) gave unexpected solid Cu-2(H2O)(2)(L-6)(2) center dot 2DMF, in which L-6 is a deprotonated 5-carboxy-pyrazol-3-yl-substituted nitronyl nitroxide, formed as a result of cleavage of an ester bond in the starting HL2. A similar transformation of the paramagnetic ligand was observed in the reaction of Cu(II) acetate with 5-ethoxycarbonyl-pyrazol-3-yl-substituted imino nitroxide (HL4). It led to the formation Of Cu-2(DMF)(2)(L-7)(2), where L-7 is deprotonated 2-(5-carboxy-lH-pyrazol-3-yl)-4,4,5,5-tetramethyl-4,5-dihydro-1H-imidazole 3-oxide. An X-ray diffraction study indicated that in Cu-4(OH)(2)(OAc)(4)(DMF)(2)(L-1)(2) and Cu-2(OAc)(2)(H2O)(2)(L-3)(2), the L-1 and L-3 paramagnetic ligands perform the bridging cyclic tridentate function, while in Cu-2(H2O)(2)(L-6)(2)center dot 2DMF and Cu-2(DMF)(2)(L-7)(2), the paramagnetic L-6 and diamagnetic L-7 are bridging bicyclic tetradentate ligands. The magnetic behavior of complexes with coordinated nitronyl nitroxide - Cu-4(OH)(2)(OAc)(4)(DMF)(2)(L-1)(2) and Cu-2(H2O)(2)(L-6)(2) center dot 2DMF is dictated by the dominant antiferromagnetic exchange interactions, which is confirmed by quantum-chemical data. The magnetic susceptibility of Cu-2(OAC)(2)(H2O)(2)(L-3)(2) reflects the competition between the antiferromagnetic and ferromagnetic components, of which the latter is due to electron coupling in the Cu(II) <- N=C-N (center dot) under bar O exchange channels. EPR data confirm the results received from static magnetic measurements for multispin solids. (c) 2007 Elsevier Ltd. All rights reserved.
机译：已经确定，吡唑-3-基取代的硝酰基氮氧化物（HL'）和吡唑73-基取代的亚氨基硝氧化物（HL3）与乙酸铜（II）的反应导致Cu-4（OH）的自组装（2）（OAc）（4）（DMF）（2）（L-1）（2）四核和Cu-2（OAc）（2）（H2O）（2）（L-3）（2）双核配合物， 分别。乙酸铜（II）与5-乙氧基羰基-吡唑-3-基取代的硝酰基硝基氮（HL2）的反应产生了意外的固体Cu-2（H2O）（2）（L-6）（2）中心点2DMF，其中L-6是由起始HL2中的酯键裂解形成的去质子化的5-羧基-吡唑-3-基取代的硝酰基硝基氧。在乙酸铜（II）与5-乙氧基羰基-吡唑-3-基取代的亚氨基硝基氮氧化物（HL4）的反应中观察到顺磁性配体的类似转化。它导致形成Cu-2（DMF）（2）（L-7）（2），其中L-7被去质子化的2-（5-羧基-1H-吡唑-3-基）-4,4， 5,5-四甲基-4,5-二氢-1H-咪唑3-氧化物。 X射线衍射研究表明在Cu-4（OH）（2）（OAc）（4）（DMF）（2）（L-1）（2）和Cu-2（OAc）（2）（H2O ）（2）（L-3）（2）中，L-1和L-3顺磁性配体执行桥环三齿功能，而在Cu-2（H2O）（2）（L-6）（2）中心点2DMF和Cu-2（DMF）（2）（L-7）（2），顺磁性L-6和抗磁性L-7是桥接双环四齿配体。配位亚硝酰氮氧化物-Cu-4（OH）（2）（OAc）（4）（DMF）（2）（L-1）（2）和Cu-2（H2O）（2）（ L-6）（2）中心点2DMF由主要的反铁磁交换相互作用决定，这由量子化学数据证实。 Cu-2（OAC）（2）（H2O）（2）（L-3）（2）的磁化率反映了反铁磁成分与铁磁成分之间的竞争，后者是由于Cu（ II）<-N = CN（中心点）在O条交换通道下。 EPR数据确认了多轴固体从静磁测量获得的结果。 （c）2007 Elsevier Ltd.保留所有权利。

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