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The Rehm-Weller experiment in view of distant electron transfer

机译：鉴于远距离电子转移的Rehm-Weller实验

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The driving-force dependence of bimolecular fluorescence quenching by electron transfer in solution, the Rehm-Weller experiment, is revisited. One of the three long-standing unsolved questions about the features of this experiment is carefully analysed here, that is, is there a diffusional plateau? New experimental quenching rates are compiled for a single electron donor, 2,5-bis(dimethylamino)-1,3-benzene dicarbonitrile, and eighteen electron acceptors in acetonitrile. The data are analysed in the framework of differential encounter theory by using an extended version of the Marcus theory to model the intrinsic electron-transfer step. Only by including the hydrodynamic effect and the solvent structure can the experimental findings be well modelled. The diffusional control region, the "plateau", reveals the inherent distance dependence of the reaction, which is shown to be a general feature of electron transfer in solution.
机译：回顾了Rehm-Weller实验通过溶液中电子转移对双分子荧光猝灭的驱动力依赖性。这里仔细分析了有关该实验特征的三个长期未解决的问题之一，即是否存在扩散平台？针对乙腈中的单个电子给体，2,5-双（二甲基氨基）-1,3-苯二腈和18个电子受体，编制了新的实验猝灭速率。通过使用Marcus理论的扩展版本对固有电子转移步骤进行建模，在差分相遇理论的框架内分析了数据。只有包括流体动力学效应和溶剂结构，才能很好地模拟实验结果。扩散控制区“高原”揭示了反应固有的距离依赖性，这被证明是溶液中电子转移的一般特征。

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