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【24h】

Alternating Ring-Opening Metathesis Copolymerization by Grubbs-TypeInitiators with Unsymmetrical N-Heterocyclic Carbenes

机译：Grubbs型引发剂与不对称N杂环卡宾交替进行的开环易位共聚合

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A series of Ru~(IV)-alkylidenesbased on unsymmetrical imidazolin-2-ylidenes, that is, [RuCl_2{1-(2,4,6-trime-thylphenyl)-3-R-4,5-dihydro-(3H)-imi-dazol-1-ylidene } (CHPh)(pyridin)] (R =CH2Ph (5), Ph (6), ethyl (7), methyl(8)), have been synthesized. These andthe parent initiators [RuCl_2(PCy_3){1-(2,4,6-trimethylphenyl)-3-R-4,5-dihy- dro-(3H)-imidazol-1-ylidene}-(CHC_6H_5)](R =CH_2C_6H_5(1),C_6H_5 (2), ethyl (3)) were used for the alter-nating copolymerization of norborn-2-ene (NBE) with cis-cyclooctene (COE)and cyclopentene (CPE), respectively.Alternating copolymers, that is, poly-(NBE-alt-COE)_n and poly(NBE-alt-CPE)_n containing up to 97 and 91 % al-ternating diads, respectively, were ob-tained. The copolymerization parame-ters of the alternating copolymerizationof NBE with CPE under the action ofinitiators 1-3 and 5-8 were determinedby using both a zero- and first-orderMarkov model. Finally, kinetic investi-gations using initiators 1-3, 6, and 7 were carried out. These revealed thatin contrast to the 2nd-generationGrubbs-type initiators 1-3 the corre-sponding pyridine derivatives 6 and 7represent fast and quantitative initiat-ing systems. Hydrogenation of poly-(NBE-alt-COE)_n yielded a fully satu-rated, hydrocarbon-based polymer. Itsbackbone can formally be derived by1-olefin polymerization of CPE (1,3-in-sertion) followed by five ethylene unitsand thus serves as an excellent modelcompound for 1-olefin polymerization-derived copolymers.
机译：基于不对称咪唑啉-2-亚烷基的一系列Ru〜（IV）-亚烷基，即[RuCl_2 {1-（2,4,6-trime-thylphenyl）-3-R-4,5-dihydro-（3H ）-咪唑-亚唑-1-基}（CHPh）（吡啶）]（R = CH2Ph（5），Ph（6），乙基（7），甲基（8））。这些和母体引发剂[RuCl_2（PCy_3）{1-（2,4,6-三甲基苯基）-3-R-4,5-二氢-（3H）-咪唑-1-亚基}-（CHC_6H_5）]（ R = CH_2C_6H_5（1），C_6H_5（2），乙基（3））分别用于降冰片-2-烯（NBE）与顺式环辛烯（COE）和环戊烯（CPE）的交替共聚。获得了分别含有多达97％和91％的交替二单元的聚-（NBE-alt-COE）_n和聚（NBE-alt-CPE）_n的共聚物。通过使用零阶和一阶马尔可夫模型，确定了在引发剂1-3和5-8的作用下NBE与CPE交替共聚的共聚参数。最后，使用引发剂1-3、6和7进行动力学研究。这些表明与第二代Grubbs型引发剂1-3相反，相应的吡啶衍生物6和7代表快速和定量的引发体系。聚（NBE-alt-COE）_n的氢化产生完全饱和的基于烃的聚合物。它的主链可以通过CPE的1-烯烃聚合反应（依次为1,3，3-部分）再由五个乙烯单元衍生而来，因此可作为衍生自1-烯烃聚合反应的共聚物的优良模型化合物。

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