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【24h】

Highly luminescent octanuclear Au~I-Cu~I clusters adopting two structural motifs: The effect of aliphatic alkynyl ligands

机译：具有两个结构基序的高发光八核Au〜I〜Cu〜I簇：脂肪族炔基配体的作用

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Reactions of the homoleptic (AuC_2R)_n precursors with stoichiometric amount of diphosphine ligand PPh_2C_6H_4PPh_2 (P^P) and Cu~+ ions lead to an assembly of a new family of bimetallic clusters [Au_6Cu_2(C_2R)_6(P^P)_2]~(2+) (type I; R=9-fluorenolyl (1), diphenylmethanolyl (2), 2,6-dimethyl-4-heptanolyl (3), 1-cyclohexanolyl (4), Cy (5), tBu (6)). In the case of R=1-cyclohexanolyl, a structurally different complex [Au_6Cu_2(C_2C_6H_11O)_6(P^P)_3]~(2+) (7, type II) could be obtained by treatment of 4 with one equivalent of the diphosphine, while for R=isopropanolyl only the latter type of cluster [Au_6Cu_2(C_2C_3H_7O)_6(P^P)_3]~(2+) (8) was detected. Steric bulkiness of the alkynyl ligands and O?H-O hydrogen bonding are suggested to play an important role in stabilizing the type I and type II cluster structural motif, respectively. All the complexes exhibit intense photoluminescence in solution with emission parameters that depending on the geometrical arrangement of the octanuclear metal core. The clusters 1-4 and 6 show single emission band in a blue region (469-488 nm) with maximum quantum yield of 94 % (4), while structurally different 7 and 8 emit yellow-orange (590 nm) with unity quantum efficiency. The theoretical DFT calculations of the electronic structures have been carried out to demonstrate that the metal-centered triplet emission within the heterometallic core plays a key role for the observed phosphorescence.
机译：均质的（AuC_2R）_n前体与化学计量的二膦配体PPh_2C_6H_4PPh_2（P ^ P）和Cu〜+离子的反应导致新的双金属簇簇的组装[Au_6Cu_2（C_2R）_6（P ^ P）_2] 〜（2+）（I型; R = 9-芴基（1），二苯基甲醇基（2），2,6-二甲基-4-庚醇基（3），1-环己基（4），Cy（5），tBu（ 6））。在R = 1-环己烯基的情况下，通过用等价的1取代基处理4可以获得结构上不同的络合物[Au_6Cu_2（C_2C_6H_11O）_6（P ^ P）_3]〜（2+）（7，II型）。二膦，而对于R =异丙醇基，仅检测到后一种簇[Au_6Cu_2（C_2C_3H_7O）_6（P ^ P）_3]〜（2+）（8）。炔基配体的立体庞大和O 2 H-O氢键分别在稳定I型和II型簇结构基序中起重要作用。所有配合物在溶液中均表现出强烈的光致发光，其发射参数取决于八核金属核的几何排列。簇1-4和6在蓝色区域（469-488 nm）中显示单个发射带，最大量子产率为94％（4），而结构不同的7和8发射黄橙色（590 nm），具有统一的量子效率。已经进行了电子结构的理论DFT计算，以证明异金属核内以金属为中心的三重态发射对于观察到的磷光起关键作用。

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