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首页> 外文期刊>Chemistry: A European journal >Transfer hydrogenation processes to #mu#_3-alkylidyne groups on the organotitanium oxide [Ti_3Cp_3O_3]
【24h】

Transfer hydrogenation processes to #mu#_3-alkylidyne groups on the organotitanium oxide [Ti_3Cp_3O_3]

机译：将氢化过程转移至有机钛氧化物[Ti_3Cp_3O_3]上的＃mu＃_3-亚烷基

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The photochemical treatment of #mu#_3-alkylidyne complexes [{TiCp(#mu#-O)}_3(#mu#-CR)](R=H(1),Me(2),Cp=#eta#~5-C_5Me_5) with the amines (2,6-Me_2C_6H_3)NH_2,Et_2NH leadsto the partial hydrogenation of the alkylidyne moiety that is supported on the organometallico xide,[Ti_3Cp_3O_3],and the formation of new oxoderivatives [{TiCp(#mu#-O)}_3-(#mu#-CHR)(R'NR")](R"=2,6-Me_2C_6H_3,R'=H,R=H(3),Me(6);R'=R"=Ph,R=H(7),Me(8))and [{TiCp(#mu#-O)}_3(#mu#-CHR)(N=CPh_2)](R=H(9),R=Me(10)),respectively.A sequential transferhydrogenation process occurs when complex 1 is treated with t/BuNH_2,which initially gives the #mu#-methylene[(TiCp(#mu#-O))_3(#mu#-CH_2)(HN_tBu)](11)complexand finally,the alkyl derivative[{TiCp(#mu#-O)}_3(#mu#-N_tBu)Me](12).Furthermore,irradiation of solutions ofthe #mu#_3-alkylidyne complexes 1 or 2 in the presence of diamines o-C_6H_4(NH_2)_2 and H_2NCH_2CH_2NH_2 (en) affords [{TiCp(#mu#-O)}_3(#mu#_3#eta#~2-NC_2H_4NH)](14)by either respectively.In the reaction of 1 with en,an intermediate complex [{TiCp(#mu#-O)}_3(#mu#-CH_2)(NH-CH_2CH_2NH_2)](15) is detected by ~1H NMR spectroscopy,Thermal treatmentofthe complexes 4-10 quantitatively regenerates the starting #mu#_3-alkylidyne compounds and the amine R'_2NH or the imine Ph_2C=NH;however,heating of solutions of 3 or 4 in [D_6] benzene or a equimolecular mixture of both at 170degC produces methane,ethane,or both,and the complex [{TiCp-(#MU#-O)}_3{#mu#_3-#eta#~2-NC_6H_3(Me)CH_2}](16).The molecular structure of 8 has been established by single-crystal X-ray analysis
机译：＃mu＃_3-亚烷基配合物[{TiCp（＃mu＃-O）} _ 3（＃mu＃-CR）]（R = H（1），Me（2），Cp =＃eta＃〜 5-C_5Me_5）与胺（2,6-Me_2C_6H_3）NH_2，Et_2NH导致有机金属金属氧化物[Ti_3Cp_3O_3]上负载的亚烷基部分发生部分氢化，并形成新的氧衍生物[{TiCp（＃mu＃ -O）} _ 3-（＃mu＃-CHR）（R'NR“）]（R” = 2,6-Me_2C_6H_3，R'= H，R = H（3），Me（6）; R'= R“ = Ph，R = H（7），Me（8））和[{TiCp（＃mu＃-O）} _ 3（＃mu＃-CHR）（N = CPh_2）]（R = H（9） ，R = Me（10））。当络合物1用t / BuNH_2处理时，会发生顺序转移氢化过程，该过程最初产生＃mu＃-亚甲基[（TiCp（＃mu＃-O））_ 3（#mu ＃-CH_2）（HN_tBu）]（11）络合，最后得到烷基衍生物[{TiCp（＃mu＃-O）} _ 3（＃mu＃-N_tBu）Me]（12）。此外，辐照#mu的溶液在二胺o-C_6H_4（NH_2）_2和H_2NCH_2CH_2NH_2（en）存在下，＃_ 3-亚烷基复合物1或2提供[{TiCp（＃mu＃-O）} _ 3（＃mu＃_3＃eta＃〜2-NC_2H_4NH ）]（14）分别通过。在1与en，inte的反应中通过〜1H NMR光谱检测到中间体[{TiCp（＃mu＃-O）} _ 3（＃mu＃-CH_2）（NH-CH_2CH_2NH_2）]（15），对化合物4-10进行热处理可定量地再生起始的#mu ＃_3-亚烷基化合物和胺R'_2NH或亚胺Ph_2C = NH;但是，将3或4的[D_6]苯溶液或两者的等分子混合物在170°C下加热会生成甲烷，乙烷或两者兼而有之。络合物[{TiCp-（＃MU＃-O）} _ 3 {＃mu＃_3-＃eta＃〜2-NC_6H_3（Me）CH_2}]（16）。8的分子结构由单晶X建立射线分析

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