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【24h】

Structure-Directing Forces in Intercluster Compounds of Cationic Ag14ACHTUNGTRENUNG(CCtBu)12Cl]+ Building Blocks and yoxometalates: Long-Range versus Short-Range Bonding Interactions

机译：阳离子Ag14ACHTUNGTRENUNG（CCtBu）12Cl] +构建基团和金属氧酸盐的簇间化合物中的结构导向力：长距离键相互作用和短距离键相互作用

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Crystallization of [Ag14ACHTUNGTRENUNG(CCtBu)12Cl]ACHTUNGTRENUNG[BF4] and different polyoxometalates in organic solvents yields a series of new intercluster compounds: [Ag14ACHTUNGTRENUNG(CCtBu)12ClACHTUNGTRENUNG(CH3CN)]2ACHTUNGTRENUNG[W6O19](1), (nBu4N)ACHTUNGTRENUNG[Ag14ACHTUNGTRENUNG(CCtBu)12Cl-ACHTUNGTRENUNG(CH3CN)]2ACHTUNGTRENUNG[PW12O40] (2), and [Ag14ACHTUNGTRENUNG(CCtBu)12Cl]2ACHTUNGTRENUNG[Ag14ACHTUNGTRENUNG(CCtBu)12Cl-ACHTUNGTRENUNG(CH3CN)]2[SiMo12O40] (3). Applying the same technique to a system starting from polymeric {[Ag3ACHTUN TRENUNG(CCtBu)2]-ACHTUNGTRENUNG[BF4]·0.6H2O}n and the polyoxometalate(nBu4N)2ACHTUNGTRENUNG[W6O19] results in the formation of [Ag14ACHTUNGTRENUNG(CCtBu)12ACHTUNGTRENUNG(CH3CN)2]-ACHTUNGTRENUNG[W6O19] (4). Here, the Ag14 cluster is generated from polymeric {[Ag3ACHTUNGTRENUNG(CCtBu)2]ACHTUNGTRENUNG[BF4]·0.6H2O}n during crystallization.In a similar way, [Ag15ACHTUNGTRENUNG(C CtBu)12ACHTUNGTRENUNG(CH3CN)5]ACHTUNGTRENUNG[PW12O40] (5) has been obtained from {[Ag3ACHTUNGTRENUNG(CCtBu)2]-ACHTUNGTRENUNG[BF4]·0.6H2O}n and (nBu4N)3-ACHTUNGTRENUNG[PW12O40]. The use of charged building blocks was intentional, because at these conditions the contribution of long-range Coulomb interactions would benefit most from full periodicity of the intercluster compound, thus favoring formation well-crystalline materials. The latter has been achieved,indeed. However, as a most conspicuous feature, equally charged species aggregate,which demonstrates that the short-range interactions between the“surfaces” of the clusters represent the more powerful structure direction forces than the long-range Coulomb bonding. This observation is of significant importance for understanding the mechanisms underlying self-organization of monodisperse and structurally well-defined particles of nanometer size
机译：[Ag14ACHTUNGTRENUNG（CCtBu）12Cl] ACHTUNGTRENUNG [BF4]和不同的多金属氧酸盐在有机溶剂中的结晶产生了一系列新的簇间化合物：[Ag14ACHTUNGTRENUNG（CCtBu）12ClACHTUNGTRENUNG（CH3CN）] 2ACHTUNGTRENUNG [W6O19]（4） Ag14ACHTUNGTRENUNG（CCtBu）12Cl-ACHTUNGTRENUNG（CH3CN）] 2ACHTUNGTRENUNG [PW12O40]（2）和[Ag14ACHTUNGTRENUNG（CCtBu）12Cl] 2ACHTUNGTRENUNG [Ag14ACHTUNGTRENUNG（CCtBu）12Cl-ACHTUNGTRENUNG [CH3CN）。将相同的技术应用于从聚合{[Ag3ACHTUN TRENUNG（CCtBu）2] -ACHTUNGTRENUNG [BF4]·0.6H2O} n和多金属氧酸盐（nBu4N）2ACHTUNGTRENUNG [W6O19]开始的系统会导致[Ag14ACHTUNGTRENUNGUNG（CCtBu）12ACHTUNGT （CH3CN）2] -ACHTUNGTRENUNG [W6O19]（4）。此处，Ag14簇是由结晶过程中的聚合{[Ag3ACHTUNGTRENUNG（CCtBu）2] ACHTUNGTRENUNG [BF4]·0.6H2O} n生成的。类似地，[Ag15ACHTUNGTRENUNG（C CtBu）12ACHTUNGTRENUNG（CH3CN）5] ACHTUNGTRENUNG [PW12O40] （5）是从{[Ag3ACHTUNGTRENUNG（CCtBu）2] -ACHTUNGTRENUNG [BF4]·0.6H2O} n和（nBu4N）3-ACHTUNGTRENUNG [PW12O40]获得的。故意使用带电的结构单元，因为在这些条件下，远程库仑相互作用的贡献将从团簇间化合物的完全周期性中受益最大，从而有利于形成良好结晶的材料。实际上，后者已经实现。然而，作为一个最显着的特征，等电荷的物种聚集在一起，这表明，簇的“表面”之间的短程相互作用比长程库仑键代表了更强大的结构方向力。该观察对于理解单分散的纳米结构的自组织和结构明确的颗粒的自组织机制具有重要意义。

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