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【24h】

Unique Coordination of Two C=C Double Bonds to an Electron-Deficient Lead Center

机译：两个C = C双键与电子不足的铅中心的独特配位

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Reaction of bis(cyclopentenemethyl)diethylplumbane (2) with trityl cation leads to the formation of the plumbyl cation bis(cyclopentene-methyl)plumbylium (1), in which the positively charged lead atom interacts with the two C=C double bonds of the cyclopentene ligands. The plumbyl cation 1 is characterized by NMR spectroscopy (delta(~207Pb)=807 ppm, delta(~13C(C=C)=14.4 Hz) and X-ray crystallography. The structure of 1 reveals a distorted trigonal-bipyramidal coordination sphere for the lead atom with a unique coordination of two C=C couble bonds in apical positions. According to quantum-mechanical calculations (MP2/6-311G(d,p) (C, H), SDD (Pb)//MP2/6-31G(d), SDD (Pb)) this interaction stabilizes 1 by 28.3 kcal mol~(-1) relative to the tricoordinated plumbylium ion 10. An "atoms in molecules" (AIM) analysis indicates a pi-type interaction between the lead atom and the C=C double bonds, reminiscent of that in the 2-norbornyl cation.
机译：双（环戊烯甲基）二乙基lum烷（2）与三苯甲基阳离子的反应导致形成铅基阳离子双（环戊烯-甲基）（（1），其中带正电荷的铅原子与环的两个C = C双键相互作用环戊烯配体。铅阳离子1的特征在于NMR（δ（〜207Pb）= 807 ppm，δ（〜13C（C = C）= 14.4 Hz））和X射线晶体学分析.1的结构揭示了扭曲的三角-双锥体配位球原子在顶端位置具有两个独特的配位键，根据量子力学计算（MP2 / 6-311G（d，p）（C，H），SDD（Pb）// MP2 / 6-31G（d），SDD（Pb））相对于三配位plum离子10，这种相互作用使1稳定28.3 kcal mol〜（-1）。“分子中的原子”（AIM）分析表明，两者之间存在pi型相互作用铅原子和C = C双键，让人想起2-降冰片烷基阳离子中的那个。

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