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Wide-Temperature-Range Kinetics of the Reactions of Cu with Cl_2 and N_2O and of CuCl with Cl_2

机译：Cu与Cl_2和N_2O及CuCl与Cl_2反应的宽温度范围动力学

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The reactions Cu + Cl_2 → CuCl + Cl (1), CuCl + Cl_2 → CuCl_2 + Cl (2), and Cu + N_2O → CuO + N_2 (3) have been studied using a high-temperature fast-flow reactor (HTFFR). The metallic species were the limiting reactants. Cu atoms were generated by vaporization, and CuCl, by reaction 1. Their concentrations were monitored by LIF. The following k(T) expressions in cm~3 molecule~(-1)s~(-1) were obtained: k_1(305 - 1140 K) = 3.9 * 10~(-10) exp(-355 K/T), k_2(980 - 1150 K) = 3.1 * 10~(-11) exp(-4765 K/T), and k_3(530 - 950 K) = 3.8 * 10~(-10) exp(-5441 K/T). The Arrhenius parameters of k_1 are similar to other exothermic metal atom-Cl_2 reactions. the activation energy of reaction 2 is rather large, which is attributed to the closed-shell electron structure of CuCl. Reaction 3 had been measured earlier in a pseudostatic photochemistry reactor (Narayan, A. S.; Futerko, P. M.; Fontijn, A. J. Phys. Chem. 1992, 96, 290) and in a different type of fast-flow reactor (Vinckier, C.; Verhaeghe, T.; Vanhees, I. J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1994, 90, 2003). A comparison of these two studies showed mile disagreement. However, a critical evaluation of the three data sets confirms the validity of our previous recommendation: k_3(470 - 1340 K) = 3.04 * 10~(-20)(T/K)~(2.97) exp(-3087 K/T).
机译：使用高温快速流动反应器（HTFFR）研究了Cu + Cl_2→CuCl + Cl（1），CuCl + Cl_2→CuCl_2 + Cl（2）和Cu + N_2O→CuO + N_2（3）的反应。金属物质是限制性反应物。铜原子是通过汽化生成的，而CuCl是通过反应1生成的。它们的浓度通过LIF监测。在cm〜3分子〜（-1）s〜（-1）中获得以下k（T）表达式：k_1（305-1140 K）= 3.9 * 10〜（-10）exp（-355 K / T） ，k_2（980-1150 K）= 3.1 * 10〜（-11）exp（-4765 K / T）和k_3（530-950 K）= 3.8 * 10〜（-10）exp（-5441 K / T） ）。 k_1的Arrhenius参数类似于其他放热金属原子-Cl_2反应。反应2的活化能很大，这归因于CuCl的闭壳电子结构。反应3已在伪静态光化学反应器（纳拉扬（Narayan，AS）; Futterko，PM; Fontijn，AJ Phys.Chem。1992，96，290）和不同类型的快速流动反应器（Vinckier，C。; Verhaeghe）中进行了测定，T。; Vanhees，IJ Chem.Soc。，法拉第Trans.1994，90，2003）。这两项研究的比较显示了英里的分歧。但是，对这三个数据集进行严格评估可以确认我们先前建议的有效性：k_3（470-1340 K）= 3.04 * 10〜（-20）（T / K）〜（2.97）exp（-3087 K / T ）。

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