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首页> 外文期刊>The journal of physical chemistry, A. Molecules, spectroscopy, kinetics, environment, & general theory >Measurements of the Rate Constant of HO_2 + NO_2 + N_2 → HO_2NO_2 + N_2 Using Near-Infrared Wavelength-Modulation Spectroscopy and UV-Visible Absorption Spectroscopy
【24h】

Measurements of the Rate Constant of HO_2 + NO_2 + N_2 → HO_2NO_2 + N_2 Using Near-Infrared Wavelength-Modulation Spectroscopy and UV-Visible Absorption Spectroscopy

机译：使用近红外波长调制光谱法和紫外可见吸收光谱法测量HO_2 + NO_2 + N_2→HO_2NO_2 + N_2的速率常数

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Rate coefficients for the reaction HO_2 + NO_2 + N_2 → HO_2NO_2 + N_2 (reaction 1) were measured using simultaneous near-IR and UV spectroscopy from 220 to 298 K and from 45 to 200 Torr. Using the data acquired in the present experiment, the low-pressure and high-pressure limit rate constants for reaction 1 were determined to be k_o = (2.1 ± 0.1) * 10~(-31) * (T/300)-(3.1±0.3) cm~6 molecule~(-2) s~(-1) and k = (2.4 ± 0.1) * 10~(-12) * (T/300))-(1.9±0.5) cm~3 molecule~(-1) s~(-1), using the expressions for rate constants adopted by the NASA data evaluation panel (F_c = 0.6). The reaction rate was significantly enhanced in the presence of methanol due to a chaperone effect involving an HO_2·CH_3OH complex. Enhancement parameters for this process were quantified as a function of temperature. During the course of our studies, we observed an unexpected time-dependent UV absorption unaccounted for in previous examinations of reaction 1 that employed UV spectroscopy to monitor HO_2. We show that this absorption, which may have led to errors in those prior studies, is due to the process NO_2 + NO_2 →← N_2O_4 (reaction 3). Using UV-visible spectroscopy, we determine k_(-3) to be (36 ± 10) s~(-1) at 231 K and 100 Torr using the NASA-recommended equilibrium constant for the dimerization of NO2. This represents the first measurement of k_(-3) at T < 250 K.
机译：使用同时近红外和紫外光谱在220至298 K和45至200 Torr下测量反应HO_2 + NO_2 + N_2→HO_2NO_2 + N_2的速率系数（反应1）。使用本实验获得的数据，确定反应1的低压和高压极限速率常数为k_o =（2.1±0.1）* 10〜（-31）*（T / 300）-（3.1 ±0.3）cm〜6分子〜（-2）s〜（-1），k =（2.4±0.1）* 10〜（-12）*（T / 300））-（1.9±0.5）cm〜3分子〜（-1）s〜（-1），使用NASA数据评估小组采用的速率常数表达式（F_c = 0.6）。在甲醇存在下，由于伴随HO_2·CH_3OH配合物的分子伴侣效应，反应速率显着提高。该过程的增强参数被量化为温度的函数。在我们的研究过程中，我们观察到在反应1的先前检查中没有发现意外的随时间变化的紫外线吸收，反应1使用紫外线光谱监测HO_2。我们表明，这种吸收可能是那些先前研究中的错误，是由于过程NO_2 + NO_2→←N_2O_4（反应3）引起的。使用紫外可见光谱法，我们使用NASA推荐的NO2二聚化平衡常数，在231 K和100 Torr下确定k _（-3）为（36±10）s〜（-1）。这表示在T <250 K时对k _（-3）的首次测量。

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