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首页> 外文期刊>The journal of physical chemistry, A. Molecules, spectroscopy, kinetics, environment, & general theory >Superexchange and Dipole-Dipole Energy Transfer from the [Cr(ox)_3]~(3-) of 3D Oxalate Networks to Encapsulated [Cr(bpy)_3]~(3+)
【24h】

Superexchange and Dipole-Dipole Energy Transfer from the [Cr(ox)_3]~(3-) of 3D Oxalate Networks to Encapsulated [Cr(bpy)_3]~(3+)

机译：从3D草酸盐网络的[Cr（ox）_3]〜（3-）到封装的[Cr（bpy）_3]〜（3+）的超交换和偶极-偶极能量转移

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Electronic energy transfer from [Cr(ox)_3]~(3-) (ox = oxalate) in three-dimensional (3D) anionic oxalate networks to encapsulated [Cr(bpy)_3]~(3+) (bpy = 2,2'-bipyridine) cations at 1.5 K was investigated by time-resolved luminescence spectroscopy. Two series of mixed crystals of nominal compositions [NaAl_(1-x)Cr_x(ox)_3][Rh_(0.99)Cr_(0.01)(bpy)_3]ClO_4 (x = 0, 0.01, 0.05, 0.1, 0.2, 0.4, 0.6, 0.8, and 1) and [NaAl_(0.99)Cr_(0.01)(ox)_3][Rh_(1-y)Cr_y(bpy)_3]ClO_4 (y = 0, 0.01, 0.02, 0.03, 0.04, and 0.05) were utilized. Energy transfer from [Cr(ox)_3]~(3-) to [Cr(bpy)_3]~(3+) occurs by two mechanisms. Rapid, short-range transfer (k_(et) > 10~6 s~(-1)) is attributed to superexchange coupling between the Cr~(3+) ions via #pi# overlap of the oxalate and bipyridine ligands. In addition, at low [Cr(ox)_3]~(3-) concentrations (nominally x = 0.01) a very much slower process with a maximum k_(et) approx= 200s~(-1) is identified in the time-resolved spectra and attributed to a dipole-dipole mechanism. Furthermore, the resonant [Cr(ox)_3]~(3-) to [Cr(ox)_3]~(3-) energy migration previously reported by von Arx et al. (Phys. Rev. (1996), B54, 15800) assists [Cr(ox)_3]~(3-) to [Cr(bpy)_3]~(3+) transfer as the [Cr(ox)_3]~(3-) concentration increases.
机译：电子在三维（3D）阴离子草酸酯网络中从[Cr（ox）_3]〜（3-）（ox =草酸盐）转移到封装的[Cr（bpy）_3]〜（3+）（bpy = 2，通过时间分辨发光光谱法研究了1.5 K下的2'-联吡啶）阳离子。标称组成的两个混合晶体系列[NaAl_（1-x）Cr_x（ox）_3] [Rh_（0.99）Cr_（0.01）（bpy）_3] ClO_4（x = 0，0.01，0.05，0.1，0.2，0.4 ，0.6、0.8和1）和[NaAl_（0.99）Cr_（0.01）（ox）_3] [Rh_（1-y）Cr_y（bpy）_3] ClO_4（y = 0、0.01、0.02、0.03、0.04，和0.05）。从[Cr（ox）_3]〜（3-）到[Cr（bpy）_3]〜（3+）的能量转移通过两种机理发生。快速，短程转移（k_（et）> 10〜6 s〜（-1））归因于Cr〜（3+）离子之间通过草酸酯和联吡啶配体的＃pi＃重叠进行超交换偶联。此外，在低[Cr（ox）_3]〜（3-）浓度下（名义上x = 0.01），在以下时间内，最大k_（et）大约= 200s〜（-1）的过程非常慢。解析光谱，并归因于偶极-偶极子机制。此外，von Arx等人先前报道了[Cr（ox）_3]〜（3-）到[Cr（ox）_3]〜（3-）的能量迁移。 （Phys。Rev.（1996），B54，15800）协助[Cr（ox）_3]〜（3-）向[Cr（bpy）_3]〜（3+）的转移作为[Cr（ox）_3]〜 （3-）浓度增加。

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