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首页> 外文期刊>The journal of physical chemistry, A. Molecules, spectroscopy, kinetics, environment, & general theory >Kinetic Studies of the Reactions CH_3 + NO_2 -> Products,CH_3O + NO_2 -> Products,and OH + CH_3C(O)CH_3 -> CH_3C(O)OH + CH_3,over a Range of Temperature and Pressure
【24h】

Kinetic Studies of the Reactions CH_3 + NO_2 -> Products,CH_3O + NO_2 -> Products,and OH + CH_3C(O)CH_3 -> CH_3C(O)OH + CH_3,over a Range of Temperature and Pressure

机译：在一定温度和压力范围内CH_3 + NO_2->产物，CH_3O + NO_2->产物和OH + CH_3C（O）CH_3-> CH_3C（O）OH + CH_3反应的动力学研究

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The title reactions were investigated using pulsed laser photolysis combined with pulsed laser induced fluorescence detection of CH_3O to determine the rate cosfficients for CH_3 + NO_2 -> products (3) and CH_3O + NO_2 -> products (5) as a function of temperature and pressure,and to estimate the yield of CH_3 (and thus the yield of CH_3C(O)OH) from the reaction of OH with CH_3C(O)CH_3 (2) at two different temperatures.Reaction 3 has both bimolecular and termolecular components: a simplified falloff parametrization with F_(cent) = 0.6 gives k~0_(3b) = (3.2 +- 1.3) X 10~(-28)(T/297)~(-0.3) cm~6 s~(-1) and k~(infinity)_(3b) = (4.3 +- 0.4) X 10~(-11)(T/297)~(1.2) cm~3 s~(-1) with CH_3NO_2 the likely product.The rate constant for the bimolecular reaction pathway to form CH_3O + NO (3a) was found to be 1.9 X 10~(-11) cm~(-3) s~(-1).The low- and high-pressure limiting rate coefficients for reaction between CH_3O and NO_2 to form CH_3ONO_2 (5b) were derived as k~0_(5b) = (5.3 +- 0.3) X 10~(-29)(T/297)~(-4.4) cm~6 s~(-1) and k~(infinity)_(5b) = (1.9 +- 0.05) X 10~(-11)(T/297)~(-1.9) cm~3 s~(-1), respectively.Although the final result is associated with some experimental uncertainty,we find that CH_3 is formed in the reaction between OH and CH_3C(O)CH_3 at approx=50% yield at room temperature and 30% at 233K.
机译：使用脉冲激光光解结合脉冲激光诱导的CH_3O荧光检测研究标题反应，以确定CH_3 + NO_2->产物（3）和CH_3O + NO_2->产物（5）随温度和压力变化的速率系数，并估算在两个不同温度下OH与CH_3C（O）CH_3（2）的反应中CH_3的产率（以及CH_3C（O）OH的产率）。反应3同时具有双分子和分子成分： F_（cent）= 0.6的衰减参量得到k〜0_（3b）=（3.2 +-1.3）X 10〜（-28）（T / 297）〜（-0.3）cm〜6 s〜（-1）和k〜（无穷大）_（3b）=（4.3 +-0.4）X 10〜（-11）（T / 297）〜（1.2）cm〜3 s〜（-1），可能的产物为CH_3NO_2。速率常数形成CH_3O + NO（3a）的双分子为1.9 X 10〜（-11）cm〜（-3）s〜（-1）。反应的低压和高压极限速率系数CH_3O和NO_2之间形成CH_3ONO_2（5b）的关系为k〜0_（5b）=（5.3 +-0.3）X 10〜（-29 ）（T / 297）〜（-4.4）cm〜6 s〜（-1），k〜（无穷大）_（5b）=（1.9 +-0.05）X 10〜（-11）（T / 297）〜 （-1.9）cm〜3 s〜（-1）。尽管最终结果与实验不确定性有关，但我们发现CH_3是在OH与CH_3C（O）CH_3之间的反应中生成的，产率约为50％在室温下，在233K下为30％。

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