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Non-exponential relaxation of a single quantum vibrational excitation of a large molecule in collision free gas phase at elevated temperature

机译：高温下无碰撞气相中大分子的单量子振动激发的非指数弛豫

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The intramolecular vibrational dynamics of the asymmetric CO stretch of W(CO)_6 (approx 2000 cm~(-1)) have been studied in the collision free gas phase at 326 K using ps mid-infrared pump-probe spectroscopy. The pump-probe decay is a tri-exponential with components 140 ps, 1.28 ns, and > 100 ns. The middle component is the population relaxation into the collection of low frequency intramolecular modes. This relaxation heats the low frequency modes causing a spectral shift that gives rise to the long component. The fast component, which is described theoretically, is caused by the dynamics of the superposition state composed of thermally populated low frequency modes.
机译：利用ps中红外泵浦探针光谱技术研究了在326 K下无碰撞气相中W（CO）_6（约2000 cm〜（-1））的不对称CO拉伸的分子内振动动力学。泵浦探针衰减是三指数的，具有140 ps，1.28 ns和> 100 ns的分量。中间组成部分是种群松弛进入低频分子内模式的集合。这种松弛会加热低频模式，从而引起频谱偏移，从而引起长分量。理论上描述的快速分量是由热填充的低频模式组成的叠加状态的动力学引起的。

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