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首页> 外文期刊>Zeitschrift fur Anorganische und Allgemeine Chemie >From [M equivalent to N] and [M-N-E] complexes to models for metal oxidoreductases
【24h】

From [M equivalent to N] and [M-N-E] complexes to models for metal oxidoreductases

机译：从[M等于N]和[M-N-E]配合物到金属氧化还原酶的模型

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The article reviews results of research that was initially aiming at complexes containing new and unusual [M-N-E] element combinations (M = transition metal, E = main group element), but soon turned into studies on model complexes for metal enzymes such as nitrogenases, hydrogenases or CO dehydrogenases, because several of the resulting [M-N-E] complexes exhibited reactions relevant to these enzymes. It could be shown that alkylation of transition metal thiolate nitride complexes gives alkylimido complexes when bulky and mild alkylation reagents, e.g. Ph3C+, are used. Hydride addition to [Ru(NO)(py(bu)S(4))](+) yielded [Ru(HNO)-(py(bu)S(4))], which contains a bifurcated [M-N(X,Y)] bridge. The diazene complex [mu-N2H2{Ru(PCy3)(S-4)}(2)] undergoes H+/D-2 and H+/D+ exchange reactions that enabled to rationalize the until then inexplicable 'N-2 dependent HD formation' catalyzed by nitrogenases. Out of a larger number of [Ni(NE)(S-3)] complexes, the compound [Ni(NHPPr3)(S-3)] proved capable to model structure and reactivity features of [NiFe] hydrogenases. The [Ni(L)(S-3)] complexes with L = N-3(-) and N(SiMe3)(2)(-) exhibit extremely high reactivity towards CO, CO2 and SO2. The reactions lead to NCO-, CN- and NSO- complexes and bear potential relevance for carbon monoxide dehydrogenase reactions. [References: 32]
机译：本文回顾了最初针对包含新的和不寻常的[MNE]元素组合（M =过渡金属，E =主族元素）的复合物的研究结果，但很快将其用于金属酶（如固氮酶，氢化酶）模型复合物的研究。或CO脱氢酶，因为几种所得的[MNE]复合物表现出与这些酶有关的反应。可以证明，当笨重的和温和的烷基化试剂，例如苯甲酸酯类时，过渡金属硫醇盐氮化物络合物的烷基化得到烷基亚氨基络合物。使用Ph3C +。将氢化物加到[Ru（NO）（py（bu）S（4））]（+）中可得到[Ru（HNO）-（py（bu）S（4））]，其中含有分叉的[MN（X， Y）]桥。重氮化合物[mu-N2H2 {Ru（PCy3）（S-4）}（2）]经历H + / D-2和H + / D +交换反应，从而能够合理化直到那时莫名其妙的“依赖N-2的HD形成”由固氮酶催化。在大量的[Ni（NE）（S-3）]配合物中，化合物[Ni（NHPPr3）（S-3）]被证明能够模拟[NiFe]氢化酶的结构和反应性。 L = N-3（-）和N（SiMe3）（2）（-）的[Ni（L）（S-3）]配合物对CO，CO2和SO2的反应性极高。该反应产生NCO-，CN-和NSO-络合物，并与一氧化碳脱氢酶反应具有潜在的相关性。 [参考：32]

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