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首页> 外文期刊>Dalton transactions: An international journal of inorganic chemistry >Mononucleotide recognition by cyclic trinuclear palladium(II) complexes containing 4,7-phenanthroline N,N bridges
【24h】

Mononucleotide recognition by cyclic trinuclear palladium(II) complexes containing 4,7-phenanthroline N,N bridges

机译：通过包含4,7-菲咯啉N，N桥的环状三核钯（II）配合物识别单核苷酸

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Reaction of [(dach)Pd(NO_3)_2] entities (dach = (R,R)-1,2-diaminocyclohexane, (S,S)-1,2-diaminocyclohexane) and 4,7-phenanthroline (phen) providing, respectively, 90 and 120° bond angles, leads to the formation of two novel positively charged homochiral cyclic trinuclear metallacalix[3]arene species [((R,R)-1,2-diaminocyclohexane)Pd(phen)]_3(NO_3)_6 (2a) and [((S,S)-1,2-diaminocyclohexane)Pd(phen)]_3(NO_3)_6 (2b). These species have been characterised by ~1H NMR and X-ray diffraction methods (2b), showing that they possess accessible cavities suited for supramolecular recognition processes. We prove, indeed, from 1H NMR studies the inclusion of mononucleotides inside the cavity of the trinuclear species [(ethylenediamino)Pd(phen)]_3~(6+) (1), [((R,R)-1,2-diaminocyclohexane)Pd(phen)]_3~(6+) (2a) and [((S,S)-1,2-diaminocyclohexane)Pd(phen)]_3~(6+) (2b) in aqueous solution. Association constants (Kass) range from 85 ± 6 M~(–1) for the interaction between [(ethylenediamine)Pd(phen)]_3~(6+) and adenosine monophosphate to 37 ± 4 M~(–1) for the interaction between [(1,2-diaminocyclohexane)Pd(phen)]_3~(6+) and thymidine monophosphate. We invoke the synergy of electrostatic, anion–π and π–π interactions to explain the recognition of mononucleotides inside the cavity of the metallacalix[3]arenes.
机译：[（dach）Pd（NO_3）_2]实体（dach =（R，R）-1,2-二氨基环己烷，（S，S）-1,2-二氨基环己烷）与4,7-菲咯啉（phen）的反应分别为90和120°的键角，导致形成两个新颖的带正电的同手性环状三核金属lacalix [3]芳烃物质[[（（R，R）-1,2-二氨基环己烷）Pd（phen）] _ 3（NO_3 ）_6（2a）和[（（S，S）-1,2-二氨基环己烷）Pd（phen）] _ 3（NO_3）_6（2b）。这些物质已通过〜1 H NMR和X射线衍射法（2b）进行了表征，表明它们具有适合超分子识别过程的可及腔。我们确实从1H NMR研究中证明了三核物种[（乙二氨基）Pd（phen）] _ 3〜（6+）（1），[（（（R，R）-1,2） -（二氨基环己烷）Pd（phen）] _ 3〜（6+）（2a）和[（（S，S）-1,2-二氨基环己烷）Pd（phen）] _ 3〜（6+）（2b）在水溶液中。对于[（乙二胺）Pd（phen）] _ 3〜（6+）与单磷酸腺苷之间的相互作用，缔合常数（Kass）的范围为85±6 M〜（–1），对于[（乙二胺）Pd（phen）] _ 3〜（6+）与单磷酸腺苷之间的缔合常数范围为37±4 M〜（–1）。 [（1,2-二氨基环己烷）Pd（phen）] _ 3〜（6+）与胸苷一磷酸的相互作用我们利用静电，阴离子-π和π-π相互作用的协同作用来解释金属lacalix [3]芳烃腔内单核苷酸的识别。

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