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首页> 外文期刊>Dalton transactions: An international journal of inorganic chemistry >Hydrogen atom vs electron transfer in catecholase-mimetic oxidations by superoxometal complexes. Deuterium kinetic isotope effects
【24h】

Hydrogen atom vs electron transfer in catecholase-mimetic oxidations by superoxometal complexes. Deuterium kinetic isotope effects

机译：儿茶酚酶模拟氧化中超氧金属配合物的氢原子与电子转移。氘动力学同位素效应

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Dioximato-cobalt(II), -iron(II) and -manganese(II) complexes ( 1) ( 6), acting as functional catecholase and phenoxazinone synthase models, exhibit a deuterium kinetic isotope effect predicted by theory (k(4H)/k(4D) less than or equal to 3) in the catalytic oxidative dehydrogenation of 3, 5-di-tert-butylcatechol and 2-aminophenol by O-2. KIEs in the range of (k(4H)/k(4D) approximate to 1.79-3.51) are observed with (1) and(2) as catalysts, pointing to hydrogen atom transfer in the rate-determining step from the substrate hydroxy group to the metal-bound superoxo ligand. Less significant KIEs (1.06-1.20) are exhibited by catalysts systems (3)-(6), indicating that proton-coupled electron transfer is the preferred route in those cases.
机译：Dioximato-钴（II），-铁（II）和-锰（II）配合物（1）（6）充当功能儿茶酚酶和苯恶嗪酮合酶模型，表现出理论上预测的氘动力学同位素效应（k（4H）/ O（3）催化氧化3，5-二叔丁基邻苯二酚和2-氨基苯酚的k（4D）小于或等于3）。用（1）和（2）作为催化剂观察到的KIE在（k（4H）/ k（4D）接近1.79-3.51）范围内，这表明氢原子在速率确定步骤中从底物羟基转移与金属结合的超氧配体。催化剂体系（3）-（6）表现出较低的KIE（1.06-1.20），表明在这些情况下，质子偶联的电子转移是优选的途径。

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