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首页> 外文期刊>Dalton transactions: An international journal of inorganic chemistry >Triazenide-bridged rhodium-palladium complexes: [I_2Rh(mu-p-MeC_6H_4NNNC_6H_4Me-p)_2Pd(eta~3-C_3H_5)]~-,a stable paramagnetic [RhPd]~(4+) species with a localised Rh(II) centre
【24h】

Triazenide-bridged rhodium-palladium complexes: [I_2Rh(mu-p-MeC_6H_4NNNC_6H_4Me-p)_2Pd(eta~3-C_3H_5)]~-,a stable paramagnetic [RhPd]~(4+) species with a localised Rh(II) centre

机译：三氮烯桥铑-钯配合物：[I_2Rh（mu-p-MeC_6H_4NNNC_6H_4Me-p）_2Pd（eta〜3-C_3H_5）]〜-，具有局部Rh（II）的稳定顺磁性[RhPd]〜（4+）物种中央

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Deprotonation of mixtures of the triazene complexes [RhCl(CO)_2(p-MeC_6H_4NNNHC_6H_4Me-p)] and [PdCl(eta~3-C_3H_5)(p-MeC_6H_4NNNHC_6H_4Me-p] or [PdCl_2(PPh_3)(p-MeC_6H_4NNNHC_6H_4Me-p)] with NEt,gives the structurally characterised heterobinuclear triazenide-bridged species [(OC)_2Rh(mu-p-MeC_6H_4NNNC_6H_4Me-p)_2PdLL'] {LL' = eta~3-C_3H_5 1 or Cl(PPh_3) 2} which,in the presence of Me_3NO,react with [NBu~n_4]I,[NBu~n_4]Br,[PPN]Cl or [NBu~n_4]NCS to give [(OC)XRh(mu-p-MeC_6H_4NNN-C_6H_4Me-p)_2PdCl(PPh_3)]~- (X = I 3~-,Br 4~-,Cl 5~- or NCS 6~-) and [NBu~n_4][(OC)XRh(mu-p-MeC_6H_4-NNNC_6H_4Me-p)_2Pd(eta~3-C_3H_5)],(X = I 7~- or Br 8~-).The allyl complexes 7~- and 8~- undergo one-electron oxidation to the corresponding unstable neutral complexes 7 and 8 but,in the presence of the appropriate halide,oxidative substitution results in the stable paramagnetic complexes [NBu~n_4][X_2Rh(mu-p-MeC_6H_4NNNC_6H_4Me-p)_2Pd(eta~3-C_3H_5)],(X = 19~- or Br 10~-).X-Ray structural (9~-),DFT and EPR spectroscopic studies are consistent with the unpaired electron of 9~- and 10~- localised primarily on the Rh(II) centre of the [RhPd]~(4+) core,which is susceptible to oxygen coordination at low temperature to give Rh(III)-bound superoxide.
机译：三嗪配合物[RhCl（CO）_2（p-MeC_6H_4NNNHC_6H_4Me-p）]和[PdCl（eta〜3-C_3H_5）（p-MeC_6H_4NNNHC_6H_4Me-p]或[PdCl_2（H_4_6_H_4_P） ）]与NEt结合，得到结构特征性的异双核三叠氮化物桥接物种[（OC）_2Rh（mu-p-MeC_6H_4NNNC_6H_4Me-p）_2PdLL'] {LL'= eta〜3-C_3H_5 1或Cl（PPh_3）2}，在Me_3NO存在下，与[NBu〜n_4] I，[NBu〜n_4] Br，[PPN] Cl或[NBu〜n_4] NCS反应，得到[（OC）XRh（mu-p-MeC_6H_4NNN-C_6H_4Me-p ）_2PdCl（PPh_3）]〜-（X = I 3〜-，Br 4〜-，Cl 5〜-或NCS 6〜-）和[NBu〜n_4] [（OC）XRh（mu-p-MeC_6H_4-NNNC_6H_4Me -p）_2Pd（eta〜3-C_3H_5）]，（X = I 7〜-或Br 8〜-）。烯丙基配合物7〜-和8〜-经历单电子氧化反应生成相应的不稳定中性配合物7和8，但是在适当的卤化物存在下，氧化取代产生稳定的顺磁性络合物[NBu〜n_4] [X_2Rh（mu-p-MeC_6H_4NNNC_6H_4Me-p）_2Pd（eta〜3-C_3H_5）]，（X = 19〜 -或Br 10〜-）。X射线结构（9〜-），DFT和EPR光谱镜下研究与主要位于[RhPd]〜（4+）核的Rh（II）中心的9〜-和10〜-的不成对电子一致，该电子在低温下易受氧配位而产生Rh（ III）结合超氧化物。

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