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【24h】

Extended three-dimensional supramolecular architectures derived from trinuclear (bis-beta-diketonato)copper(II) metallocycles

机译：源自三核（bis-beta-diketonato）copper（II）金属环的扩展三维超分子体系结构

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Neutral trinuclear (triangular) copper(II) complexes of type [Cu3L3] incorporating the 1,4-aryl linked bis-b-diketonato bridging ligands, 1,1-(1,4-phenylene)-bis(butane-1,3-dione) (H2L2), 1,1-( 1,4-phenylene)-bis(pentane-1,3-dione)(H2L3) and 1,1-( 1,4-phenylene)-bis(4,4-dimethylpentane-1,3-dione) (H2L4) have been demonstrated to react with selected heterocyclic nitrogen donor bases to generate extended supramolecular architectures whose structures have been confirmed by X-ray diffraction. Thus on reaction with 4,4'-bipyridine (bipy), [Cu-3(L-2)(3)] yields polymeric structures of type {[Cu-3(L-2)(3)(bipy)(THF)](.)2.75THF}(n) and {[Cu-3(L-2)(3)(bipy)(THF)](.)bipy(.)0.75THF}n while with pyrazine (pyz), {[Cu-3(L-2)(3)(pyz)](.)0.5THF}(n) was obtained. Each of these extended structures contain alternating triangle/linker units in a one-dimensional polymeric chain arrangement in which two of the three copper sites in each triangular 'platform' are formally five-coordinate through binding to a heterocyclic nitrogen atom. Interaction of the multifunctional linker unit hexamethylenetetramine (hmt) with [Cu-3(L-3)(3)] afforded an unusual, chiral, three-dimensional molecular framework of stoichiometry [Cu-3(L)(3)(hmt)]n. The latter incorporates the trinuclear units coordinated to three triply bridging hmt units. In marked contrast to the formation of the above structures incorporating bifunctional linker units and five-coordinate metal centres, the trinuclear platform [Cu-3(L-2)(3)] reacts with the stronger difunctional base 1,4-diazabicyclo[2.2.2]-octane (dabco) to yield a highly symmetric trigonal columnar species of type {[Cu-3(L-4)(3)(dabco)(3)](.)3H(2)O}(n) in which each copper centre is octahedrally coordinated.
机译：[Cu3L3]类型的中性三核（三角形）铜（II）配合物，包含1,4-芳基连接的双-b-二酮基桥联配体，1,1-（1,4-亚苯基）-双（丁烷-1,3） -二酮）（H2L2），1,1-（1,4-亚苯基）-双（戊烷-1,3-二酮）（H2L3）和1,1-（1,4-亚苯基）-双（4,4 -二甲基戊烷-1,3-二酮）（H2L4）已与选定的杂环氮供体碱反应生成扩展的超分子结构，其结构已通过X射线衍射证实。因此，在与4,4'-联吡啶（联吡啶）反应时，[Cu-3（L-2）（3）]产生{[Cu-3（L-2）（3）（联吡啶）（THF）类型的聚合物结构）]（。）2.75THF}（n）和{[Cu-3（L-2）（3）（bipy）（THF）]（。）bipy（。）0.75THF} n，同时使用吡嗪（pyz），得到{[Cu-3（L-2）（3）（pyz）]（。）0.5THF}（n）。这些扩展结构中的每一个在一维聚合物链排列中都包含交替的三角形/接头单元，其中每个三角形“平台”中三个铜位中的两个通过与杂环氮原子的结合而形成五坐标。多功能接头单元六亚甲基四胺（hmt）与[Cu-3（L-3）（3）]的相互作用提供了一个不寻常的，手性的三维化学计量的分子框架[Cu-3（L）（3）（hmt） ] n。后者包括三核单位，并与三个三联桥型HMT单位协调。与上述结构结合双功能连接单元和五坐标金属中心形成鲜明对比的是，三核平台[Cu-3（L-2）（3）]与较强的双官能基1,4-二氮杂双环[2.2]反应.2]-辛烷（dabco）产生{[Cu-3（L-4）（3）（dabco）（3）]（。）3H（2）O}（n）类型的高度对称的三角柱状物质其中每个铜中心八面体协调。

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