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Control of magnetic spin states by various mixed anionic ligands in trinickel complexes: synthesis, crystal structures and physical properties

机译：三镍配合物中各种混合阴离子配体对磁自旋态的控制：合成，晶体结构和物理性质

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This study provides an opportunity to control the magnetic spin of nickel atoms using various mixed anionic ligands. A series of linear trinickel complexes supported by two kinds of ligands, oligo-alpha-pyridylamido and sulfonyl amido/amido, were synthesized and their structures were determined by X-ray diffraction. The three nickel atoms of [Ni-3(Lpts)(2)(dpa)(2)](1) (dpa(-) = dipyridylamido, Lpts(2-) = N,N'-bis(p-toluenesulfonyl)pyridyldiamido) display short Ni-N (similar to 1.90 angstrom) bond distances, which are consistent with a low spin state of Ni(II) ions, and exhibit spin states of ( 0, 0, 0) for the three Ni( II) ions. One of the terminal Ni(II) ions of [Ni-3(Lms)(2)(dpa)(2)(H2O)] (2) (Lms(2-) = N,N'-bis(4-methylsulfonyl)-pyridyldiamido) and [Ni-3(Lpts)(2)(pepteaH(2))] (4) (pepteaH(2)(2-) = pentapyridyldiamidodiamine) bonded with an axial ligand exhibits a square pyramidal (NiN4X) geometry with long Ni-N bond distances (similar to 2.10 angstrom) which are consistent with a high spin Ni(II) configuration. The spin states of these trinickel complexes are ( 1, 0, 0). Complex 2 and 6 can be interchanged by the removal or addition of an axial water molecule. The structural features of 6 are comparable with those of 1. Both the terminal Ni(II) ions in [Ni-3(LAc)(2)(dpa)(2)] (3) (Lac(2-) = N,N'-biacetyl-pyridyldiamido) are in square pyramidal geometry and exhibit high spin. The spin states of the nickel ions in 3 are (1, 0, 1), and the two terminal nickel ions exhibit antiferromagnetic interactions. The molecular structure of [Ni-3(Lpts)(2)(dpa)(2)](BF4) (5), which was obtained by the one-electron oxidation of 1, is similar to those of the neutral analogue 1, except for the presence of a counter anion to compensate for the positive charge on the Ni-3 core. All of the Ni-Ni bond lengths of 5 are slightly shorter (ca. 0.05 angstrom) than those in the neutral analogues. This is attributed to the formation of partial Ni-Ni bonding.
机译：这项研究提供了使用各种混合阴离子配体控制镍原子的磁自旋的机会。合成了由低聚α-吡啶基酰胺基和磺酰基酰胺基/酰胺基两种配体支撑的一系列线性三镍配合物，并通过X射线衍射确定了它们的结构。 [Ni-3（Lpts）（2）（dpa）（2）]（1）的三个镍原子（dpa（-）= dipyridylamido，Lpts（2-）= N，N'-bis（对甲苯磺酰基）吡啶基二氨基）显示较短的Ni-N键距（类似于1.90埃），这与Ni（II）离子的低自旋态相一致，并且三个Ni（II）的自旋态为（0，0，0）离子。 [Ni-3（Lms）（2）（dpa）（2）（H2O）]（2）的末端Ni（II）离子之一（Lms（2-）= N，N'-双（4-甲基磺酰基） ）-吡啶基二酰胺基）和[Ni-3（Lpts）（2）（pepteaH（2））]（4）（pepteaH（2）（2-）=戊基吡啶二胺基二胺）与方形配体（NiN4X）几何图形结合具有长的Ni-N键距（类似于2.10埃），与高自旋Ni（II）构型一致。这些三镍配合物的自旋态为（1，0，0）。配合物2和6可以通过除去或添加轴向水分子互换。 6的结构特征与1的结构特征相当。[Ni-3（LAc）（2）（dpa）（2）]（3）中的两个末端Ni（II）离子（Lac（2-）= N， N'-联乙酰基-吡啶基二胺基）呈方形金字塔形，并具有高自旋性。 3中镍离子的自旋态为（1、0、1），并且两个末端镍离子均表现出反铁磁相互作用。通过单电子氧化1获得的[Ni-3（Lpts）（2）（dpa）（2）]（BF4）（5）的分子结构与中性类似物1相似，除了抗衡阴离子的存在以补偿Ni-3核上的正电荷外。所有的Ni-Ni键长均为5（比中性类似物短）（约0.05埃）。这归因于部分Ni-Ni键的形成。

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