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【24h】

Measurement of rate constants between atomic nitrogen and silane in a nitrogen discharge afterglow

机译：测量氮气放电余辉中原子氮与硅烷之间的速率常数

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The reaction of SiH4 with nitrogen is studied in a post-discharge device by means of a mass spectrometer. The atomic nitrogen is produced in a de discharge and the silane is injected downstream and reacts mostly with the atomic nitrogen. Induced effects due to the vibrational excitation of the molecules (change in the ionization cross section when molecules are ionized in the ionization chamber of the mass spectrometer) are minimized by adding a buffer gas (N-2) that is injected downstream with the silane. The reaction scheme of the silane injected in the nitrogen post-discharge, proceed via the dissociation of the silane with atomic nitrogen according to SiH4 + N k(1) --> SiH2 + NH2. Then the two radicals SiH2 and NH2 produced react also with the atomic nitrogen via the reactions SiH2 + N k(2) --> products and NH2 + N k(2) --> products. These two radicals react also together via SiH2 + NH2 k(4) --> products. The absolute concentrations of the main species considered in the reaction mechanism are measured using different methods and absolute concentrations of the species are compared with results given by a kinetic model. A Runge-Kutta-Merson algorithm is used in order to resolve the set of ordinary differential equations. The experimental results are well fitted with a relative accuracy of 20%, using the reaction rate constants k(1), k(2), k(3) and k(4) in the ranges (1.2-1.7) x 10(-16) m(3) s(-1), (9.0-13.7) x 10(-16) m(3) s(-1), (5.8-8.8) x 10(-16) m(3) s(-1) and (4.2-6.2) x 10(-16) m(3) s(-1), respectively. [References: 18]
机译：在后放电装置中，借助于质谱仪研究了SiH 4与氮气的反应。在放电中产生原子氮，并且将硅烷注入下游并大部分与原子氮反应。通过添加与硅烷一起注入下游的缓冲气体（N-2），可以最小化由于分子的振动激发而引起的感应效应（当分子在质谱仪的电离室中被电离时电离截面的变化）。根据SiH4 + N k（1）-> SiH2 + NH2，注入氮气后放电中的硅烷的反应方案是通过硅烷与原子氮的离解进行的。然后产生的两个自由基SiH2和NH2也通过反应SiH2 + N k（2）->产物和NH2 + N k（2）->产物与原子氮反应。这两个自由基也通过SiH2 + NH2 k（4）->产物一起反应。使用不同的方法测量反应机理中考虑的主要物种的绝对浓度，并将该物种的绝对浓度与动力学模型给出的结果进行比较。为了解决常微分方程组，使用了Runge-Kutta-Merson算法。使用反应速率常数k（1），k（2），k（3）和k（4）在（1.2-1.7）x 10（-）的范围内，实验结果很好地拟合，相对精度为20％。 16）m（3）s（-1），（9.0-13.7）x 10（-16）m（3）s（-1），（5.8-8.8）x 10（-16）m（3）s（ -1）和（4.2-6.2）x 10（-16）m（3）s（-1）。 [参考：18]

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