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Ligand-modification effects on the reactivity, solubility, and stability of organometallic tantalum complexes in water

机译：配体改性对有机金属钽配合物在水中的反应性，溶解度和稳定性的影响

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Tantalum complexes [TaCp*Me{κ ~4-C,N,O,O-(OCH _2)(OCHC(CH _2NMe _2)=CH)py}] (4) and [TaCp*Me{κ ~4-C,N,O,O-(OCH _2)(OCHC(CH _2NH _2)=CH)py}] (5), which contain modified alkoxide pincer ligands, were synthesized from the reactions of [TaCp*Me{κ ~3-N,O,O-(OCH _2)(OCH)py}] (Cp*= ?· ~5-C _5Me _5) with HC≡CCH _2NMe _2 and HC≡CCH _2NH _2, respectively. The reactions of [TaCp*Me{κ ~4-C,N,O,O- (OCH _2)(OCHC(Ph)=CH)py}] (2) and [TaCp*Me{κ ~4-C, N,O,O-(OCH _2)(OCHC(SiMe _3)=CH)py}] (3) with triflic acid (1:2 molar ratio) rendered the corresponding bis-triflate derivatives [TaCp*(OTf) _2{κ ~3-N,O,O-(OCH _2) (OCHC(Ph)=CH 2)py}] (6) and [TaCp*(OTf) _2{κ ~3-N,O,O-(OCH _2)(OCHC(SiMe _3)=CH 2)py}] (7), respectively. Complex 4 reacted with triflic acid in a 1:2 molar ratio to selectively yield the water-soluble cationic complex [TaCp*(OTf) {κ ~4-C,N,O,O-(OCH _2)(OCHC(CH _2NHMe _2)=CH)py}]OTf (8). Compound 8 reacted with water to afford the hydrolyzed complex [TaCp*(OH)(H _2O){κ ~3-N,O,O- (OCH _2)(OCHC(CH _2NHMe _2)=CH _2)py}](OTf) _2 (9). Protonation of compound 8 with triflic acid gave the new tantalum compound [TaCp*(OTf){κ ~4-C,N,O,O-(OCH _2)(HOCHC(CH 2NHMe _2)=CH)py}](OTf) _2 (10), which afforded the corresponding protonolysis derivative [TaCp*(OTf) 2{κ ~3-N,O,O-(OCH _2) (HOCHC(CH 2NHMe _2)=CH 2)py}](OTf) (11) in solution. Complex 8 reacted with CNtBu and potassium 2-isocyanoacetate to give the corresponding iminoacyl derivatives 12 and 13, respectively. The molecular structures of complexes 5, 7, and 10 were established by single-crystal X-ray diffraction studies.
机译：钽配合物[TaCp * Me {κ〜4-C，N，O，O-（OCH _2）（OCHC（CH _2NMe _2）= CH）py}]（4）和[TaCp * Me {κ〜4-C [TaCp * Me {κ〜3-]的反应合成了N，O，O-（OCH _2）（OCHC（CH _2NH _2）= CH）py}]（5） N，O，O-（OCH _2）（OCH）py}]（Cp * =？·〜5-C _5Me _5）分别带有HC≡CCH_2NMe _2和HC≡CCH_2NH _2。 [TaCp * Me {κ〜4-C，N，O，O-（OCH _2）（OCHC（Ph）= CH）py}]（2）和[TaCp * Me {κ〜4-C， N，O，O-（OCH _2）（OCHC（SiMe _3）= CH）py}]（3）与三氟甲磺酸（1：2摩尔比）给出相应的双三氟甲磺酸酯衍生物[TaCp *（OTf）_2 { κ〜3-N，O，O-（OCH _2）（OCHC（Ph）= CH 2）py}]（6）和[TaCp *（OTf）_2 {κ〜3-N，O，O-（OCH _2）（OCHC（SiMe _3）= CH 2）py}]（7）。配合物4与三氟甲磺酸以1：2的摩尔比反应以选择性地产生水溶性阳离子配合物[TaCp *（OTf）{κ〜4-C，N，O，O-（OCH _2）（OCHC（CH _2NHMe _2）= CH）py}] OTf（8）。化合物8与水反应得到水解的配合物[TaCp *（OH）（H _2O）{κ〜3-N，O，O-（OCH _2）（OCHC（CH _2NHMe _2）= CH _2）py}] [ OTf）_2（9）。用三氟甲磺酸使化合物8质子化，得到新的钽化合物[TaCp *（OTf）{κ〜4-C，N，O，O-（OCH _2）（HOCHC（CH 2NHMe _2）= CH）py}]（OTf ）_2（10），得到相应的质子分解衍生物[TaCp *（OTf）2 {κ〜3-N，O，O-（OCH _2）（HOCHC（CH 2NHMe _2）= CH 2）py}]（OTf ）（11）溶液中。配合物8与CntBu和2-异氰基乙酸钾反应，分别得到相应的亚氨基酰基衍生物12和13。配合物5、7和10的分子结构是通过单晶X射线衍射研究确定的。

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