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A Molecular Placeholder Strategy To Access a Family of Transition-Metal-Functionalized Vanadium Oxide Clusters

机译：访问过渡金属功能化钒氧化物簇簇的分子占位符策略。

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Systematic access to metal-functionalized polyoxometalates has thus far been limited to lacunary tungsten oxide and molybdenum oxide clusters. The first controlled, stepwise bottom-up assembly route to metal-functionalized molecular vanadium oxides is now presented. A di-vacant vanadate cluster with two metal binding sites, (DMA)_2-[V_(12)O_(32)Cl]~(3-) (DMA=dimethylammonium) is formed spontaneously in solution and characterized by single-crystal X-ray diffraction, ESI mass spectrometry, ~(51)V NMR spectroscopy, and elemental analyses. In the cluster, the metal binding sites are selectively blocked by hydrogen-bonded DMA placeholder cations. Reaction of the cluster with transition metals TM (Fe~(3+), Co~(2+), Cu~(2+), Zn~(2+)) gives access to monofunctionalized vanadate clusters (DMA)[{TM(L)}V_(12)O_(32)Cl]~(n-) (L=ligand). Metal binding is accomplished by significant distortions of the vanadium oxide framework reminiscent of a pincer movement. Cluster stability under technologically relevant conditions in the solid-state and solution is demonstrated.
机译：迄今为止，系统获得金属官能化的多金属氧酸盐的方法仅限于氧化钨钨和氧化钼簇。现在介绍第一种受控的，逐步的，自下而上的组装方法，以金属官能化的分子钒氧化物。在溶液中自发形成具有两个金属结合位点（DMA）_2- [V_（12）O_（32）Cl]〜（3-）（DMA =二甲基铵）的双空钒酸盐簇，其特征在于单晶X射线衍射，ESI质谱，〜（51）V NMR光谱和元素分析。在簇中，金属结合位点被氢键合的DMA占位阳离子选择性地封闭。团簇与过渡金属TM（Fe〜（3 +），Co〜（2 +），Cu〜（2 +），Zn〜（2+））的反应可以进入单官能化钒酸盐团簇（DMA）[{TM（ L）} V_（12）O_（32）Cl]〜（n-）（L =配体）。金属结合是通过使钒氧化物骨架发生明显变形来实现的，使人联想到钳子运动。证明了固态和溶液中技术相关条件下的团簇稳定性。

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