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【24h】

A Heteroleptic Push-Pull Substituted Iron(II) Bis(tridentate) Complex with Low-Energy Charge-Transfer States

机译：具有低能电荷转移态的异质推挽式取代铁（II）双（三齿）配合物

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A heteroleptic iron(II) complex [Fe(dcpp)(ddpd)](2+) with a strongly electron-withdrawing ligand (dcpp, 2,6-bis(2-carboxypyridyl) pyridine) and a strongly electron-donating tridentate tripyridine ligand (ddpd, N, N'-dimethyl-N, N'-dipyridine- 2-yl-pyridine-2,6-diamine) is reported. Both ligands form six-membered chelate rings with the iron center, inducing a strong ligand field. This results in a high-energy, highspin state (T-5(2), (t(2g))(4)(e(g)*)(2)) and a low-spin ground state ((1)A(1), (t(2g))(6)(e(g)*)(0)). The intermediate triplet spin state (T-3(1), (t(2g))(5)(e(g)*)(1)) is suggested to be between these states on the basis of the rapid dynamics after photoexcitation. The low-energy pi* or- bitals of dcpp allow low-energy MLCT absorption plus additional low-energy LL'CT absorptions from ddpd to dcpp. The directional charge-transfer character is probed by electrochemical and optical analyses, Mossbauer spectroscopy, and EPR spectroscopy of the adjacent redox states [Fe(dcpp)(ddpd)](3+) and [Fe(dcpp)(ddpd)](+), augmented by density functional calculations. The combined effect of push-pull substitution and the strong ligand field paves the way for long-lived charge-transfer states in iron(II) complexes.
机译：具有强吸电子配体（dcpp，2，6-双（2-羧基吡啶基）吡啶）和强电子给体三齿吡啶的杂配铁（II）配合物[Fe（dcpp）（ddpd）]（2+）报道了配体（ddpd，N，N'-二甲基-N，N'-二吡啶-2-基-吡啶-2，6-二胺）。两种配体均与铁中心形成六元螯合环，从而诱导强大的配体场。这导致高能量，高旋转状态（T-5（2），（t（2g））（4）（e（g）*）（2））和低旋转基态（（1）A （1），（t（2g））（6）（e（g）*）（0））。根据光激发后的快速动力学，建议中间三重态自旋状态（T-3（1），（t（2g））（5）（e（g）*）（1）在这些状态之间。 dcpp的低能量pi *轨道允许低能量MLCT吸收以及从ddpd到dcpp的其他低能量LL'CT吸收。通过电化学和光学分析，Mossbauer光谱和EPR光谱对相邻氧化还原态[Fe（dcpp）（ddpd）]（3+）和[Fe（dcpp）（ddpd）]（+ ），并通过密度函数计算来增强。推挽取代和强配体场的共同作用为铁（II）配合物中的长寿命电荷转移态铺平了道路。

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