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【24h】

Reduction of CO2 by Pyridine Monoimine Molybdenum Carbonyl Complexes: Cooperative Metal-Ligand Binding of CO2

机译：吡啶单亚胺钼羰基配合物减少CO2的作用：CO2的金属配体结合

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[((PMI)-P-Ar)Mo(CO)(4)] complexes (PMI=pyridine monoimine; Ar=Ph, 2,6-di-iso-propylphenyl) were synthesized and their electrochemical properties were probed with cyclic voltammetry and infrared spectroelectrochemistry (IR-SEC). The complexes undergo a reduction at more positive potentials than the related [(bipyridine)Mo(CO)(4)] complex, which is ligand based according to IR-SEC and DFT data. To probe the reaction product in more detail, stoichiometric chemical reduction and subsequent treatment with CO2 resulted in the formation of a new product that is assigned as a ligand-bound carboxylate, [(iPr2PhPMI)Mo(CO)(3)(CO2)](2-), by NMR spectroscopic methods. The CO2 adduct [(iPr2PhPMI)Mo(CO)(3)(CO2)](2-) could not be isolated and fully characterized. However, the CC coupling between the CO2 molecule and the PDI ligand was confirmed by X-ray crystallographic characterization of one of the decomposition products of [(iPr2PhPMI)Mo(CO)(3)(CO2)](2-).
机译：合成[[（（PMI）-P-Ar）Mo（CO）（4）]配合物（PMI =吡啶单亚胺; Ar = Ph，2,6-二异丙基苯基），并用循环伏安法测定其电化学性质和红外光谱电化学（IR-SEC）。与相关的[（联吡啶）Mo（CO）（4）]复合物相比，该复合物的还原电位更高，根据IR-SEC和DFT数据，该复合物是基于配体的。为了更详细地探测反应产物，化学计量化学还原和随后的CO2处理导致形成新产物，该产物被指定为与配体结合的羧酸盐[[iPr2PhPMI）Mo（CO）（3）（CO2）]。 （2-），通过NMR光谱法。无法分离出CO2加合物[（iPr2PhPMI）Mo（CO）（3）（CO2）]（2-）。但是，通过[[iPr2PhPMI）Mo（CO）（3）（CO2）]（2-）的分解产物之一的X射线晶体学表征证实了CO2分子与PDI配体之间的CC偶联。

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