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Dynamical Observation and Detailed Description of Catalysts under Strong Metal-Support Interaction

机译：强金属-载体相互作用下催化剂的动力学观察和详细描述

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Understanding the structures of catalysts under realistic conditions with atomic precision is crucial to design better materials for challenging transformations. Under reducing conditions, certain reducible supports migrate onto supported metallic particles and create strong metal support states that drastically change the reactivity of the systems. The details of this process are still unclear and preclude its thorough exploitation. Here, we report an atomic description of a palladium/titania (Pd/TiO2) system by combining state-of-the-art in situ transmission electron microscopy and density functional theory (DFT) calculations with structurally defined materials, in which we visualize the formation of the overlayers at the atomic scale under atmospheric pressure and high temperature. We show that an amorphous reduced titania layer is formed at low temperatures, and that crystallization of the layer into either mono- or bilayer structures is dictated by the reaction environment and predicted by theory. Furthermore, it occurs in combination with a dramatic reshaping of the metallic surface facets.
机译：在现实条件下以原子精度理解催化剂的结构对于设计更好的材料以应对具有挑战性的转化至关重要。在还原条件下，某些可还原的载体迁移到负载的金属颗粒上，并形成强金属载体状态，从而大大改变系统的反应性。此过程的细节仍不清楚，因此无法对其进行充分利用。在这里，我们通过结合最先进的原位透射电子显微镜和密度泛函理论（DFT）计算与结构确定的材料，报告了钯/二氧化钛（Pd / TiO2）系统的原子描述。在大气压力和高温下以原子尺度形成覆盖层。我们表明，非晶态还原的二氧化钛层是在低温下形成的，该层结晶成单层或双层结构是由反应环境决定的，并且是由理论预测的。此外，它与金属表面刻面的显着整形结合在一起发生。

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