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【24h】

Reductive Disproportionation of Carbon Dioxide by an Alkyl-Functionalized Pyridine Monoimine Re(I) fac-Tricarbonyl Electrocatalyst

机译：烷基官能化吡啶单亚胺Re（I）fac-三羰基电催化剂对二氧化碳的还原歧化作用

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A Re(I) fac-tricarbonyl complex with a 2-(2-cyclohexyl-1-methyl)-methylimino-pyridine ligand is found to electrocatalyze the reductive disproportionation of two equivalents of CO2 to CO and CO32-. Electrochemical and spectroelectrochemical experiments, supplemented by stoichiometric reactions with chemically reduced species, indicate that this reaction is catalyzed via a process that is first-order in [Re]. These findings show that the decreased aromaticity of pyridine monoimine ligands (relative to that of previously studied bipyridine systems) has mechanistic implications for the electrocatalytic reduction of CO2 with Re complexes. NMR experiments indicate that this is also manifested in a competing pathway where CO2 undergoes a reductive insertion reaction into the monoamine ligand.
机译：发现具有2-（2-环己基-1-甲基）-甲基亚氨基-吡啶配体的Re（I）fac-三羰基络合物电催化两个当量的CO2还原还原歧化成CO和CO32-。电化学和光谱电化学实验，再加上化学还原物种的化学计量反应，表明该反应是通过[Re]中的一级过程催化的。这些发现表明，吡啶单亚胺配体的芳香性降低（相对于先前研究的联吡啶系统的芳香性）对用Re络合物电催化还原CO2具有机理上的意义。 NMR实验表明，这也表现在竞争路径中，其中CO2经历还原插入单胺配体的反应。

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