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Reactions of SO3 with the O/H radical pool under combustion conditions

机译：燃烧条件下SO3与O / H自由基池的反应

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The reactions of SO3 with H, O, and OH radicals have been investigated by ab initio calculations. For the SO3 + H reaction (1), the lowest energy pathway involves initial formation of HSO3 and rearrangement to HOSO2, followed by dissociation to OH + SO2. The reaction is fast, with k(1) = 8.4 x 10(9)T(1.22) exp(-13.9 kJ mol(-1)/RT) cm(3) mol(-1) s(-1) (700-2000 K). The SO3 + O -> SO2 + O-2 reaction (2) may proceed on both the triplet and singlet surfaces, but due to a high barrier the reaction is predicted to be slow. The rate constant can be described as k(2) = 2.8 x 10(4)T(2.57) exp(-122.3 kJ mol(-1)/RT) cm(3) mol(-1) s(-1) for T > 1000 K. The SO3 + OH reaction to form SO2 + HO2 (3) proceeds by direct abstraction but is comparatively slow, with k(3) = 4.8 x 10(4)T(2.46) exp(-114.1 kJ mol(- 1)/RT) cm(3) mol(-1) s(-1) (800-2000 K). The revised rate constants and detailed reaction mechanism are consistent with experimental data from batch reactors, flow reactors, and laminar flames on oxidation of SO2 to SO3. The SO3 + O reaction is found to be insignificant during most conditions of interest; even in lean flames, SO3 + H is the major consumption reaction for SO3.
机译：通过从头算来研究了SO3与H，O和OH自由基的反应。对于SO3 + H反应（1），最低的能量途径涉及HSO3的初始形成和重排为HOSO2，然后分解为OH + SO2。反应很快，k（1）= 8.4 x 10（9）T（1.22）exp（-13.9 kJ mol（-1）/ RT）cm（3）mol（-1）s（-1）（700 -2000 K）。 SO3 + O-> SO2 + O-2反应（2）可能在三​​重态和单重态表面上都进行，但由于势垒高，预计该反应很慢。速率常数可以描述为k（2）= 2.8 x 10（4）T（2.57）exp（-122.3 kJ mol（-1）/ RT）cm（3）mol（-1）s（-1） T> 1000 K.形成SO2 + HO2的SO3 + OH反应（3）通过直接提取进行，但相对较慢，k（3）= 4.8 x 10（4）T（2.46）exp（-114.1 kJ mol（ -1）/ RT）cm（3）mol（-1）s（-1）（800-2000 K）。修改后的速率常数和详细的反应机理与间歇式反应器，流式反应器和层流火焰将SO2氧化为SO3的实验数据一致。发现在大多数感兴趣的条件下，SO3 + O反应无关紧要。即使在稀薄的火焰中，SO3 + H也是SO3的主要消耗反应。

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