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首页> 外文期刊>Dalton transactions: An international journal of inorganic chemistry >Direct hydrosilylation by a zirconacycle with β-hydrogen
【24h】

Direct hydrosilylation by a zirconacycle with β-hydrogen

机译：锆碳环与β-氢的直接氢化硅烷化

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Azasilazirconacycle Cp_2Zr{κ~2-N(SiHMe_2)SiHMeCH_2} (1) and formaldehyde react through an uncatalyzed addition reaction (hydrosilylation) to form an exocyclic methoxysilyl-substituted zirconacycle. Although 1 contains 2-center-2-electron SiH groups, this transformation parallels the reactions of non-classical [Cp_2ZrN(SiHMe_2)_2]~+ ([2]~+) with carbonyls. Reactions of 1 with a series of nucleophilic and electrophilic agents were explored, as well as reactions of related β-SiH-containing silazidozirconium compounds, to develop a rationale for the unexpected hydrosilylation. For example, carbon monoxide and 1 react at the Zr-C bond to form Cp_2Zr{κ~2-OC(vCH_2)SiHMeN(SiHMe_2)} (7). The Lewis acid B(C_6F_5)_3 also reacts at the Zr-C bond to give Cp_2Zr{N(SiHMe_2)SiHMeCH_2B(C_6F_5)_3} (8). OPEt3 and N,N-dimethylaminopyridine (DMAP) do not appear to interact with 1. In contrast, OPEt3 and DMAP react with non-classical compounds [2]~+ and zwitterionic 8.
机译：氮杂硅氮杂碳环Cp_2Zr {κ〜2-N（SiHMe_2）SiHMeCH_2}（1）与甲醛通过未催化的加成反应（氢硅烷化）反应形成环外的甲氧基甲硅烷基取代的氧化锆环。尽管1包含2个中心2电子的SiH基团，但这种转化与非经典[Cp_2ZrN（SiHMe_2）_2]〜+（[2]〜+）与羰基的反应平行。探索了1与一系列亲核试剂和亲电子试剂的反应，以及相关的含β-SiH的硅氮杂锆化合物的反应，从而为意外的氢化硅烷化开发了原理。例如，一氧化碳和1在Zr-C键上反应形成Cp_2Zr {κ〜2-OC（vCH_2）SiHMeN（SiHMe_2）}（7）。路易斯酸B（C_6F_5）_3也在Zr-C键上反应生成Cp_2Zr {N（SiHMe_2）SiHMeCH_2B（C_6F_5）_3}（8）。 OPEt3和N，N-二甲基氨基吡啶（DMAP）似乎不与1相互作用。相反，OPEt3和DMAP与非经典化合物[2]〜+和两性离子8反应。

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