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首页> 外文期刊>Dalton transactions: An international journal of inorganic chemistry >Mononuclear complexes of amide-based ligands containing appended functional groups: role of secondary coordination spheres on catalysis
【24h】

Mononuclear complexes of amide-based ligands containing appended functional groups: role of secondary coordination spheres on catalysis

机译：含附加官能团的酰胺基配体的单核络合物：二级配位球对催化的作用

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Amide-based ligands H_2L~1, H_2L~2 and H_2L~3 containing thiazole, thiazoline and benzothiazole appended groups have been used to synthesize Zn~(2+) (1 and 3), Cd~(2+) complexes (2 and 4), and a Mn~(2+) complex (5). In all cases, potentially multidentate ligands create a meridional N_3 coordination environment around the M(II) ion whereas additional sites are occupied by labile nitrate ions in 1–4 and MeOH in 5. Interestingly, metal complexation caused the migration of protons from amidic N–H sites to the appended heterocyclic rings in complexes 1–4. Structural studies show that the protonated heterocyclic rings in these complexes create a hydrogen bond based cavity adjacent to the metal ion. Importantly, binding studies confirm that the substrates are bound within the complex cavity closer to the Lewis acidic metal in all complexes including the oxidation-sensitive Mn ion in complex 5. All complexes have been utilized as the reusable and heterogeneous catalysts for ring-opening reactions of assorted epoxides, cyanation reactions of various aldehydes, and epoxidation reactions of several olefins.
机译：含噻唑，噻唑啉和苯并噻唑附加基团的酰胺基配体H_2L〜1，H_2L〜2和H_2L〜3已用于合成Zn〜（2+）（1和3），Cd〜（2+）配合物（2和4）和Mn〜（2+）络合物（5）。在所有情况下，潜在的多齿配体都会在M（II）离子周围形成子午N_3配位环境，而另外的位点则被1-4中的不稳定硝酸根离子和5中的MeOH占据。有趣的是，金属络合导致质子从N的迁移-H位在配合物1-4中附加的杂环上。结构研究表明，这些络合物中的质子化杂环会在金属离子附近形成基于氢键的空腔。重要的是，结合研究证实，在所有配合物中（包括配合物5中的对氧化敏感的Mn离子），底物都在配合物腔中更靠近路易斯酸性金属的位置结合。所有配合物均已用作开环反应的可重复使用和非均相催化剂各种环氧化物的反应，各种醛的氰化反应以及几种烯烃的环氧化反应。

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