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【24h】

Heterogeneous water oxidation photocatalysis based on periodic mesoporous organosilica immobilizing a tris(2,2 '-bipyridine)ruthenium sensitizer

机译：基于周期性介孔有机硅质固定三（2,2'-BiPyridine）钌敏化剂的非均相水氧化光催化

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摘要

A periodic mesoporous organosilica (PMO) containing 2,2 '-bipyridine groups (BPy-PMO) has been shown to possess a unique pore wall structure in which the 2,2 '-bipyridine groups are densely and regularly packed. The surface 2,2 '-bipyridine groups can function as chelating ligands for the formation of metal complexes, thus generating molecularly-defined catalytic sites that are exposed on the surface of the material. We here report the construction of a heterogeneous water oxidation photocatalyst by immobilizing several types of tris(2,2 '-bipyridine)ruthenium complexes on BPy-PMO where they function as photosensitizers in conjunction with iridium oxide as a catalyst. The Ru complexes produced on BPy-PMO in this work were composed of three bipyridine ligands, including the BPy in the PMO framework and two X(2)bpy, denoted herein as Ru(X)-BPy-PMO where X is H (2,2 '-bipyridine), Me (4,4 '-dimethyl-2,2 '-bipyridine), t-Bu(4,4 '-di-tert-butyl-2,2 '-bipyridine) or CO2Me (4,4 '-dimethoxycarbonyl-2,2 '-bipyridine). Efficient photocatalytic water oxidation was achieved by tuning the photochemical properties of the Ru complexes on the BPy-PMO through the incorporation of electron-donating or electron-withdrawing functionalities. The reaction turnover number based on the amount of the Ru complex was improved to 20, which is higher than values previously obtained from PMO systems acting as water oxidation photocatalysts.
机译：已经示出了含有2,2'-苯吡啶基团（BPY-PMO）的周期性介孔有机硅（PMO）具有独特的孔壁结构，其中2,2'-苯吡啶基团是密集和定期填充的。表面2,2'-Biphyridine基团可以用作用于形成金属配合物的螯合配体，从而产生暴露在材料表面上的分子定义的催化位点。我们在这里通过固定多种类型的Tris（2,2'-Biphyridine）钌配合物在BPY-PMO上以与氧化铱结合作为催化剂，通过将几种类型的Tris（2,2'-脂吡啶）钌络合物固定为异质水氧化光催化剂的构建。在这项工作中的BPY-PMO中产生的Ru复合物由三个Biphyridine配体组成，包括PMO框架中的BPY，两个X（2）BPY，在此表示为Ru（x）-bpy-pmo，其中x为h（2 ，2'-biphyridine），Me（4,4'-二甲基-2,2'-biphyridine），T-Bu（4,4'-Di-叔丁基-2,2'-Biphyrine）或CO2ME（4 ，4'-二甲氧基羰基-2,2'-biphyridine）。通过在BPY-PMO上调节Ru复合物的光化学特性来实现高效的光催化水氧化通过掺入电子提供的电子或吸电子官能团来实现。基于Ru复合物量的反应变换数得到改善为20，其高于预先从作用为水氧化光催化剂的PMO系统获得的值。

著录项

  • 来源
    《RSC Advances》 |2020年第24期|共8页
  • 作者

    Waki Minoru; Shirai Soichi; Yamanaka Ken-ichi; Maegawa Yoshifumi; Inagaki Shinji;

  • 作者单位

    Toyota Cent Res &

    Dev Labs Inc Nagakute Aichi 4801192 Japan;

    Toyota Cent Res &

    Dev Labs Inc Nagakute Aichi 4801192 Japan;

    Toyota Cent Res &

    Dev Labs Inc Nagakute Aichi 4801192 Japan;

    Toyota Cent Res &

    Dev Labs Inc Nagakute Aichi 4801192 Japan;

    Toyota Cent Res &

    Dev Labs Inc Nagakute Aichi 4801192 Japan;

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  • 正文语种 eng
  • 中图分类 化学;
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