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Vibrational Relaxation in EDTA Is Ion-Dependent

机译：EDTA中的振动弛豫是离子依赖性的

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Ion binding by carboxylate groups is common in biomolecules such as metalloproteins, but dynamical aspects of ion binding are not fully understood. We present ultrafast spectroscopic measurements of vibrational relaxation in the ion-coordinating carboxylate groups of EDTA, which we use as a model of carboxylate-mediated ion binding, as EDTA binds a series of divalent and trivalent metal ions with high affinity. The measurements are interpreted using a Redfield based anharmonic model of vibrational relaxation that rationalizes trends in vibrational lifetimes in terms of vibrational energy transfer between EDTA's asymmetric carboxylate stretching vibrational modes and lower-lying modes. Results show ion-dependent changes in complex structure and dynamics well outside the temporal and spatial resolution of common structural methods and demonstrate how vibrational relaxation measurements may contribute to exploration of ion-binding dynamics on ultrashort length and time scales.
机译：羧酸盐基团的离子结合是诸如金属蛋白的生物分子中常见，但不完全理解离子结合的动态方面。 我们在EDTA的离子协调羧酸羧酸甲酸盐基团中呈现超快光谱测量，其使用作为羧酸介导的离子结合的模型，因为EDTA结合一系列具有高亲和力的二价和三价金属离子。 使用基于Redfield的振动松弛模型解释了测量，其在EDTA在EDTA的不对称羧酸盐拉伸振动模式和低洼模式之间的振动能量转移方面具有合理的振动寿命趋势。 结果显示了复杂结构和动力学的离子依赖性变化，超越了常见结构方法的时间和空间分辨率，并证明了如何振动松弛测量可能有助于探索超短长度和时间尺度的离子结合动力学。

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