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首页> 外文期刊>The journal of physical chemistry, A. Molecules, spectroscopy, kinetics, environment, & general theory >Heptavalent Actinide Tetroxides NpO4- and PuO4-: Oxidation of Pu(V) to Pu(VII) by Adding an Electron to PuO4
【24h】

Heptavalent Actinide Tetroxides NpO4- and PuO4-: Oxidation of Pu(V) to Pu(VII) by Adding an Electron to PuO4

机译：通过向Puo4添加电子加入电子至pu（vii），β-吡啶葡萄球菌致动力致动力曲线致动力氧化物NPO4-和PU4-：PU（VII）的氧化

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The highest known actinide oxidation states are Np(VII) and Pu(VII), both of which have been identified in solution and solid compounds. Recently a molecular Np(VII) complex, NpO3(NO3)(2)(-), was prepared and characterized in the gas phase. In accord with the lower stability of heptavalent Pu, no Pu(VII) molecular species has been identified. Reported here are the gas phase syntheses and characterizations of NpO4- and PuO4-. Reactivity studies and density functional theory computations indicate the heptavalent metal oxidation state in both. This is the first instance of Pu(VII) in the absence of stabilizing effects due to condensed phase solvation or crystal fields. The results indicate that addition of an electron to neutral PuO4, which has a computed electron affinity of 2.56 eV, counterintuitively results in oxidation of Pu(V) to Pu(VII), concomitant with superoxide reduction.
机译：最高的已知的致动素氧化态是NP（VII）和PU（VII），两者都已在溶液和固体化合物中鉴定。 最近，制备分子NP（VII）络合物，NPO 3（NO 3）（2）（ - ），并在气相中表征。 根据七价Pu的较低稳定性，没有鉴定PU（VII）分子物种。 这里报道的是NPO4和PUO4-的气相合成和特征。 反应性研究和密度官能理论计算在两者中表明七度金属氧化状态。 这是由于浓缩的相溶剂或晶体领域而没有稳定效果，这是PU（VII）的第一例。 结果表明，添加电子至中性PUO4，其具有2.56eV的计算电子亲和力，对PU（v）氧化至pu（vii），伴随着超氧化物还原。

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