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首页> 外文期刊>Dalton transactions: An international journal of inorganic chemistry >Dinitrogen functionalization at a ditantalum center. Balancing N-2 displacement and N-2 functionalization in the reaction of coordinated N-2 with CS2
【24h】

Dinitrogen functionalization at a ditantalum center. Balancing N-2 displacement and N-2 functionalization in the reaction of coordinated N-2 with CS2

机译：Ditantalum中心的二氮功能化。 用CS2配位N-2反应中的N-2位移和N-2官能化

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The reaction of carbon disulfide (CS2) with the side-on end-on dinitrogen complex ([NPNSi]Ta)(2)(-(1):(2)-N-2)(-H)(2) (1) (where [NPNSi] = [PhP(CH2SiMe2NPh)(2)]) has been studied and shown to generate two products, the ratio of which depends on the concentration of added carbon disulfide. At high concentrations of CS2, N-N bond cleavage and functionalization occur to generate a ditantalum complex with an isothiocyanato ligand N-bound to Ta along with bridging sulfido and nitrido moieties. At lower concentrations of CS2, less dinitrogen functionalization is observed; instead, N-2 is displaced and the CS2 molecule is completely disassembled to generate a ditantalum derivative with bridging methylene and two sulfide moieties. Kinetic and DFT studies have been performed and provide clues about the product ratio and mechanistic information and shed light on why N-2 functionalization is challenging.
机译：二硫化碳（CS2）与侧面末端的二硝基复合物（[NPNSI] Ta）（2）（ - （1）:( 2）-N-2）（ - H）（2）（1 （如果已经研究了[NPNSI] = [PHP（CH2SIME2NPH）（2）]），并显示出两种产品，其比例取决于添加的二硫化碳的浓度。 在高浓度的CS2，发生N-N键裂解和官能化，以产生与异硫氰酸盐配体N-结合的二苯甲酸盐，与桥接磺胺酰胺和硝基部分一起。 在较低浓度的CS2中，观察到较少的二氮功能化; 相反，N-2被移位，CS2分子被完全拆解以产生具有桥接亚甲基和两个硫化物部分的二钽衍生物。 已经进行了动力学和DFT研究，并提供了关于产品比和机械信息的线索，并揭示了为什么N-2官能化是具有挑战性的。

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