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【24h】

Di- vs. tetra-substituted quinonediimines: a drastic effect on coordination chemistry

机译：TETRA-取代的奎尼斯：对协调化学的激烈影响

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摘要

We describe the first isolation of N, N'-disubstituted benzoquinonediimines (QDIs) 2 which revealed drastically different properties compared to N,N',N'',N'''-tetrasubstituted QDIs 1 due to the absence of N-substituents in the "upper part" of the molecule. Three major differences could be highlighted thanks to the present joint experimental and theoretical investigation: (1) the metalation with different metal precursors revealed a specific behaviour in coordination chemistry giving access to novel complexes with unprecedented stoichiometry and remarkable absorption properties. More specifically, a new monoplatinum complex that is able to absorb light from the UV up to the NIR region because of its unique delocalization pathway across the metal centre was obtained; (2) this new class of di-substituted QDIs showed an exceptionally broad pKa range (Delta pK(a) similar to 8) that could be explained by the possible tuning of the basicity of each imine which is now attainable; (3) these quinones could be used as reagents in organic synthesis to form the previously unknown N,N',N '',N '''-tetrasubstituted QDIs with tuneable substituents (aryl vs. alkyl), previously unknown, as a new ligand for coordination chemistry.
机译：我们描述了N，N'-二取代的苯并喹啉二氧化铈（QDIS）2的第一种分离，其由于不存在N-取代基而与N，N'，N'，N'''' - 四氢QDIS1相比，其显示出急剧不同的性质分子的“上部”。由于目前的联合实验和理论调查，可以强调三大差异：（1）具有不同金属前体的金属化，揭示了协调化学的特定行为，进入具有前所未有的化学计量和显着的吸收性质的新络合物。更具体地，获得了能够从UV到NIR区域的UV吸收光的新的单位铂络合物，因为它是由于其在金属中心的独特的疏散途径而被从UV区域吸收; （2）这种新的二级二取代QDIS显示出异常宽的PKA范围（类似于8的Delta PK（A）），可以通过可能调整现在可达到的每个亚胺的碱度的调整; （3）这些醌可以用作有机合成中的试剂以形成先前未知的N，N，N'，N'' - 用可调取代基（芳基与烷基），以前未知的QDIS，作为新的配体配体化学。

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  • 来源
  • 作者

    Lavaud Lucien; Chen Zhongrui; Elhabiri Mourad; Jacquemin Denis; Canard Gabriel; Siri Olivier;

  • 作者单位

    Aix Marseille Univ CNRS UMR 7325 Ctr Interdisciplinaire Nanosci Marseille CINaM Campus Luminy F-13288 Marseille 09 France;

    Aix Marseille Univ CNRS UMR 7325 Ctr Interdisciplinaire Nanosci Marseille CINaM Campus Luminy F-13288 Marseille 09 France;

    Univ Strasbourg CNRS Equipe Chim Bioorgan &

    Med Lab Chim Mol UMR 7509 CNRS 25 Rue Becquerel F-67200 Strasbourg France;

    Univ Nantes UMR CNRS 6230 Lab CEISAM 2 Rue Houssiniere F-44322 Nantes France;

    Aix Marseille Univ CNRS UMR 7325 Ctr Interdisciplinaire Nanosci Marseille CINaM Campus Luminy F-13288 Marseille 09 France;

    Aix Marseille Univ CNRS UMR 7325 Ctr Interdisciplinaire Nanosci Marseille CINaM Campus Luminy F-13288 Marseille 09 France;

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  • 正文语种 eng
  • 中图分类 化学;无机化学;
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