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【24h】

Electrogenerated chemiluminescence of the tris(2,2 '-bipyridine)ruthenium(II)/aliphatic amine system: a universal effect of perchlorate salts

机译：Tris的电流化学发光（2,2'-苯吡啶）钌（II）/脂族胺系统：高氯酸盐盐的普遍效应

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摘要

Sensitivity is a key parameter for electrogenerated chemiluminescence (ECL) analysis. We describe here a simple way to enhance the ECL of Ru(bpy)(3)(2+) (bpy = 2,2'-bipyridine) by adding concentrated perchlorate salts. Observations are made for a variety of aliphatic amines as coreactants in a wide pH range from pH 5 to 12 with ECL enhanced by 1.5-6.6 times for different ECL routes. By contrast, the addition of other salts such as nitrate, sulfate and chloride decreases ECL to some extent. Experimental studies suggest that perchlorate anions could stabilize the coreactant cation radicals by formation of ion pairs, which allows ECL to occur in a thicker reaction layer by a longer travel distance of these intermediates. However, other anions may get involved in detrimental redox processes. For example, nitrate and sulfate may directly react with the highly reducing coreactant free radicals or Ru(bpy)(3)(+) intermediates, and chloride may be concomitantly oxidized at the electrode surface during ECL emission generating highly reactive HClO/ClO- intermediates. This study is important for both mechanistic fundamentals and the realistic applications of ECL.
机译：灵敏度是用于电化学化学发光（ECL）分析的关键参数。在这里我们描述一个简单的方法通过加入浓高氯酸盐，以增强的Ru（联吡啶）（3）（2 +）（联吡啶= 2,2'-联吡啶）的ECL。观测用于各种脂族胺如在宽的pH范围内的共反应物的pH从5至12用ECL由1.5-6.6倍不同ECL路由增强制成。相比之下，在一定程度上加入诸如硝酸盐，硫酸盐和氯化物的其他盐降低了ECL。实验研究表明，通过形成离子对，高氯酸盐阴离子可以通过形成离子对稳定阳离子基团，这使得ECL在较厚的反应层中通过这些中间体的较长行驶距离发生。然而，其他阴离子可能会参与有害的氧化还原过程。例如，硝酸盐和硫酸根可直接与高度还原的固体自由基或ru（BPY）（3）（+）中间体反应，并且氯化物可以在ECL排放期间在电极表面上同时氧化，产生高反应性HCLO /丙烯。本研究对于机械基础和ECL的现实应用很重要。

著录项

  • 来源
    《RSC Advances》 |2016年第8期|共6页
  • 作者

    Czioska Steffen; Chen Zuofeng;

  • 作者单位

    Tongji Univ Dept Chem Shanghai Key Lab Chem Assessment &

    Sustainabil Shanghai 200092 Peoples R China;

    Tongji Univ Dept Chem Shanghai Key Lab Chem Assessment &

    Sustainabil Shanghai 200092 Peoples R China;

  • 收录信息
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  • 正文语种 eng
  • 中图分类 化学;
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