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Unravelling the Growth of Supramolecular Metal-Organic Frameworks Based on Metal-Nucleobase Entities

机译：揭示基于金属核碱基实体的超分子金属有机骨架的生长

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The present work provides the basis to obtain three-dimensional (3D) extended porous supramolecular assemblies named supramolecular metal-organic frameworks (SMOFs). This goal can be achieved by considering three key factors: (i) the use of rigid building units, (ii) the establishment of predictable and rigid synthons between the building units, and (iii) the non-coplanarity of functional groups involved in the predictable synthons. Throughout this report we demonstrate the suitability of this synthetic strategy supported by six new SMOFs based on metal-nucleobase entities which fulfill the stated requirements: [Co(ThioG)(3)] (SMOF-4; ThioG = thioguaninato), [Co(Hade)(2)X-2] (SMOF-5, SMOF-6; Hade = adenine and X = Cl-, Br-), [Cu-8(mu(3)-OH)(4)(mu(4)-OH)(4)(ade)(4)(mu-ade)(4)(mu-Hade)(2)] (SMOF-7; ade = adeninato), [Cu-4(mu(3)-ade)(4)(mu-ade)(2)(pentylNH(2))(2)(CH3OH)(2)(CO3)(2)(H2O)(2)] (SMOF-8; pentylNH(2) = 1-pentylamine), and [Cu-2(mu-ade)(2)(ade)(mu-OH)(H2O)(CH3OH)](n) (SMOF-9). SMOF-4 is built up from monomeric entities in which bidentate thioguaninato ligands establish complementary hydrogen bonding interactions in non-coplanar directions leading to supramolecular layers that are further connected resulting in a porous structure with one-dimensional (1D) channels. The hydrogen bonding interactions among Watson-Crick and sugar edges of monomeric entities in SMOF-5 give rise to a triply interpenetrated supramolecular framework. Octameric clusters in SMOF-7 are self-assembled by hydrogen bonding to yield a porous 3D network. SMOF-8 is built up from tetranuclear units that are linked via base pairing interactions involving Watson-Crick faces to afford layers whose assembly generates a two-dimensional pore system. SMOF-9 is in between pure MOFs and SMOFs since it consists of 1D infinite coordination polymers held together by complementary hydrogen bonding interactions into a 3D supramolecular porous structure.
机译：本工作提供了基础，以获得三维（3D）扩展的多孔超分子组装体，称为超分子金属有机骨架（SMOF）。可以通过考虑以下三个关键因素来实现此目标：（i）使用刚性建筑单元，（ii）在建筑单元之间建立可预测的刚性合成子，以及（iii）参与其中的功能组的非共面性可预测的合成子。在整个报告中，我们证明了这种合成策略的适用性，该策略由六种基于金属核碱基实体的新型SMOF所支持，这些金属SMOF满足规定的要求：[Co（ThioG）（3）]（SMOF-4; ThioG = thioguaninato），[Co（ Hade）（2）X-2]（SMOF-5，SMOF-6; Hade =腺嘌呤，X = Cl-，Br-），[Cu-8（mu（3）-OH）（4）（mu（4 ）-OH）（4）（ade）（4）（mu-ade）（4）（mu-Hade）（2）]（SMOF-7; ade = adeninato），[Cu-4（mu（3）- ade）（4）（mu-ade）（2）（戊基NH（2））（2）（CH3OH）（2）（CO3）（2）（H2O）（2）]（SMOF-8;戊基NH（2） ＝ 1-戊胺）和[Cu-2（mu-ade）（2）（ade）（mu-OH）（H 2 O）（CH 3 OH）]（n）（SMOF-9）。 SMOF-4由单体实体构建而成，其中双齿硫代鸟嘌呤配体在非共面方向上建立互补的氢键相互作用，从而导致超分子层进一步连接，从而形成具有一维（1D）通道的多孔结构。 Watson-Crick和SMOF-5中单体实体的糖边缘之间的氢键相互作用产生了三重互穿的超分子骨架。 SMOF-7中的八聚体簇通过氢键自组装以产生多孔3D网络。 SMOF-8由四核单元构建而成，四核单元通过涉及Watson-Crick面的碱基配对相互作用链接在一起，以提供其装配可产生二维孔隙系统的层。 SMOF-9介于纯MOF和SMOF之间，因为它由1D无限配位聚合物组成，这些聚合物通过互补的氢键相互作用形成3D超分子多孔结构而保持在一起。

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