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A case study of ZnII-bmb meso-helical coordination polymers upon the spacer angles and lengths of dicarboxylate coligands

机译：ZnII-bmb中螺旋配位聚合物对二羧酸大分子配位基的间隔角和长度的影响

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To systematically explore the influence of the spacer angles and lengths of dicarboxylate coligands on building Zn~(II)-bmb [1,4-bis(2- methylbenzimidazol-1-ylmethyl)benzene] meso-helical coordination polymers, we synthesized seven metal-organic frameworks {[Zn(bmb)_(0.5)(o-bdc)(H _2O)·0.5 (bmb)·H_2O}_n (1), {[Zn(bmb)(2,6-pydc)]·2H_2O}_n (2), [Zn (bmb)(m-bdc)]_n (3), [Zn(bmb)_(0.5)(p-bdc)·H _2O]_n (4), [Zn (bmb)(fum)]_n (5), {[Zn(bmb)(suc)] · 1.5H_2O}_n (6), and {[Zn(bmb)(glu)]·H _2O}_n (7) (o-H_2bdc = 1,2-benzenedicarboxylic acid, 2,6-H_2pydc = 2,6-pyridinedicarboxylic acid, m-H_2bdc = 1,3-benzenedicarboxylic acid, p-H_2bdc = 1,4-benzenedicarboxylic acid, H_2fum = fumaric acid, H_2suc = succinic acid, and H_2glu = glutaric acid) through rationally varying the organic acid linkers. Structural analyses reveal that complexes 1-7 display diverse helical characters under the influence of dicarboxylates with different spacers. In complexes 1, 2, 3, and 7, the bmb ligands adopt transconformation bridging Zn~(II) ions to form rare meso-helices, which are further extended and decorated by different dicarboxylate coligands. Complex 4 exhibits a fascinating Borromean topology with three parallelly interlocked 6-hcb networks, in which p-bdc~(2-) and bmb with trans-conformation are linked by Zn~(II) ions to form a charming meso-helical chain. Complex 5 displays a 3-fold interpenetrated 3D diamonded network containing Zn~(II)/bmb/fum left-and right-handed helical microchannels. Complex 6 features unusual interweaved meso-helices constructed by cis-and trans-conformational bmb, which is the second example of tetra-flexural helix with four spiral shafts in one helical chain. In addition, the suc~(2-) anions further link ZnII-bmb meso-helices to form a 3D framework. T hese results indicate that the spacers of dicarboxylate coligands and the conformations of bmb have important effects on the meso-helical characters and ultimate frameworks. Moreover, the investigation of photoluminescence properties of 1-7 reveals that the helical feature plays an important role in reducing photoluminescent intensities.
机译：为了系统地研究二羧酸大分子配体的间隔角和长度对构建Zn〜（II）-bmb [1,4-双（2-甲基苯并咪唑-1-基甲基）苯]中螺旋配位聚合物的影响，我们合成了七种金属有机框架{[Zn（bmb）_（0.5）（o-bdc）（H _2O）·0.5（bmb）·H_2O} _n（1），{[Zn（bmb）（2,6-pydc）]· 2H_2O} _n（2），[Zn（bmb）（m-bdc）] _ n（3），[Zn（bmb）_（0.5）（p-bdc）·H _2O] _n（4），[Zn（bmb） ）（烟）] _ n（5），{[Zn（bmb）（suc）]·1.5H_2O} _n（6）和{[Zn（bmb）（glu）]·H _2O} _n（7）（o -H_2bdc = 1,2-苯二甲酸，2,6-H_2pydc = 2,6-吡啶二甲酸，m-H_2bdc = 1,3-苯二甲酸，p-H_2bdc = 1,4-苯二甲酸，H_2fum =富马酸， H_2suc =琥珀酸，H_2glu =戊二酸）通过合理地改变有机酸连接子来实现。结构分析表明，配合物1-7在带有不同间隔基的二羧酸盐的影响下显示出多种螺旋特征。在配合物1、2、3和7中，bmb配体采用跨构架桥式连接Zn〜（II）离子，形成稀有的介观螺旋，并进一步被不同的二羧酸大分子配体扩展和修饰。配合物4表现出具有三个平行互锁的6-hcb网络的引人入胜的Borromean拓扑结构，其中具有反式构象的p-bdc〜（2-）和bmb通过Zn〜（II）离子连接形成一条迷人的介螺旋链。配合物5显示3倍互穿的3D菱形网络，其中包含Zn〜（II）/ bmb / fum左手和右手螺旋微通道。复合体6具有由顺式和反式构象bmb构成的异常交织的介观螺旋，这是在一个螺旋链中具有四个螺旋轴的四挠性螺旋的第二个示例。此外，suc〜（2-）阴离子还连接ZnII-bmb介观螺旋，形成3D骨架。这些结果表明，二羧酸大分子配体的间隔物和bmb的构象对介螺旋特性和最终构架具有重要影响。此外，对1-7的光致发光性质的研究表明，螺旋特征在降低光致发光强度中起重要作用。

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