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【24h】

Crystallization of Keggin-type polyaluminum species by supramolecular interactions with disulfonate anions

机译：与二磺酸根阴离子的超分子相互作用使Keggin型多铝物质结晶

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The hydrolysis of aluminum and formation of polynuclear species, such as the Keggin-type polycations, impacts the chemical and physical properties of the resulting aluminum oxide and hydroxide materials. Despite years of study, only a handful of Keggin-type species have been identified, hampering efforts toward a molecular-level understanding of the mechanisms of condensation. To improve the crystallization of Keggin-type polyaluminum cations, a supramolecular approach using 2,6-napthalene disulfonate (2,6-NDS) was proposed herein for the isolation of novel compounds. The present study describes the successful synthesis and structural characterization of three Keggin-type polyaluminum compounds, including (Na(Al(μ _4-O _4)Al _(12)(μ-OH) _(24)(H _2O)) _(12)(2,6NDS) _4(H2O) _(13.5) (δ-Al _(13)), (Al _2(μ _4-O _8)(Al _(28)(μ _2- OH) _(56)(H _2O) _(26))(2,6NDS) _8Cl _2(H _2O) _(40) (Al _(30)), and a new polycation, (Al _2(μ _4-O _8)(Al _(24)(μ _2-OH) _(50)(H _2O) _(20))(2,6NDS) _6(H _2O) _(12.4) (Al _(26)). Additional chemical characterization of the compounds, particularly ~(27)Al-NMR, suggests that identifying the Al _(26) polycation in aqueous solutions may be difficult due to structural similarities to the δ-Al _(13) moiety. The structural characterization of novel Keggin-type aluminum polycations is important for a complete understanding of aluminum hydrolysis in aqueous solutions, and organosulfonates represent a viable approach for the crystallization of new polynuclear species.
机译：铝的水解和多核物质（例如Keggin型聚阳离子）的形成会影响所得氧化铝和氢氧化物材料的化学和物理性质。尽管进行了多年的研究，但仅发现了少数Keggin类型的物种，从而阻碍了对分子对缩合机理的理解的努力。为了改善Keggin型多铝阳离子的结晶，本文提出了使用2,6-萘二磺酸盐（2,6-NDS）的超分子方法来分离新型化合物。本研究描述了三种Keggin型多铝化合物的成功合成和结构表征，包括（Na（Al（μ_4-O _4）Al _（12）（μ-OH）_（24）（H _2O））_ （12）（2,6NDS）_4（H2O）_（13.5）（δ-Al_（13）），（Al _2（μ_4-O _8）（Al _（28）（μ_2- OH）_（ 56）（H _2O）_（26））（2,6NDS）_8Cl _2（H _2O）_（40）（Al _（30））和新的聚阳离子（Al _2（μ_4-O _8）（ Al _（24）（μ_2-OH）_（50）（H _2O）_（20））（2,6NDS）_6（H _2O）_（12.4）（Al _（26））。这些化合物，特别是〜（27）Al-NMR，表明由于与δ-Al_（13）部分的结构相似，很难鉴定水溶液中的Al _（26）聚阳离子。类型的铝聚阳离子对于全面了解水溶液中的铝水解非常重要，而有机磺酸盐则是新的多核物质结晶的可行方法。

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