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【24h】

Hydroxide-Induced Degradation of Olefin Metathesis Catalysts: A Challenge for Metathesis in Alkaline Media

机译：氢氧化物诱导的烯烃复分解催化剂的降解：碱性介质中复分解的挑战

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Hydroxide ion is shown to be a potent disruptor of Ru-catalyzed olefin metathesis, in a study of the Hoveyda catalyst HII. Addition of [(NBu4)-Bu-n][OH] immediately terminates metathesis via HII, an effect traced to formation of bis(hydroxide) complex HII-OH. The latter was synthesized for direct study. HII-OH initiates very slowly on reaction with olefins, and decomposes in the first cycle of metathesis. Computational analysis reveals rapid bimolecular coupling between HII-OH and its four-coordinate methylidene derivative. Importantly, fully decomposed catalyst also accelerates decomposition of HII-OH. The H-bonding capacity of the hydroxide ligand is proposed as a powerful driving force for degradation.
机译：在Hoveyda催化剂HiI的研究中，氢氧离子被证明是Ru催化烯烃复分解的有效破坏剂。 添加[（NBU4）-Bu-n] [OH]立即通过HII终止复分解，追踪BIS（氢氧化物）复合物HII-OH形成的效果。 后者被合成用于直接研究。 HII-OH在与烯烃反应上非常缓慢地引发，并在第一次复分解周期中分解。 计算分析揭示了HII-OH与其四坐标亚甲基衍生物之间的快速双分子偶联。 重要的是，完全分解的催化剂也加速了HII-OH的分解。 提出氢氧化物配体的H键合能力作为降解的强大驱动力。

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