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Distinct Cation-Anion Interactions in the UCST and LCST Behavior of Polyelectrolyte Complex Aqueous Solutions

机译：聚电解质复合物水溶液的UCST和LCST行为中的不同阳离子相互作用

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Polyelectrolyte complexes (PECs) are recently observed to possess diversified thermoresponsive phase transition behaviors in aqueous solutions. Herein, by adjusting the initial polymer concentrations (C-pi) of poly(styrenesulfonate) (PSS)/poly-(diallyldimethylammonium) (PDADMA) PEC in the same saline solution, in addition to previously reported lower critical solution temperature (LCST), we experimentally observed the upper critical solution temperature (UCST)-type phase transition behavior of PSS/PDADMA PECs at a lower polymer concentration. As elucidated by temperature-dependent Raman spectroscopy and two-dimensional correlation analysis, at temperatures lower than UCST, more hydrophobic polyelectrolyte chains lead to a high proportion of contact ion pairs (CIPs), contributing to UCST-type solid-liquid phase transition; however, at higher concentrations of PEC, the less hydrophobic polyelectrolyte chains correspond to a higher proportion of solvent-separated ion pairs (SIPs), which enables the occurrence of LCST-type liquid-liquid phase transition. With the spectroscopic indicator of CIPs/SIPs peak ratio and monitoring the hydration state of polymer chains, the complex interplays of PSS/PDADMA PECs are hereby interpreted at the molecular level, which lays the mechanistic foundation for designing other thermoresponsive PEC assemblies.
机译：最近观察到聚电解质配合物（PEC）在水溶液中具有多样化的热响应相转移行为。在此，通过在相同的盐水溶液中调节聚（苯乙烯磺酸盐）/聚 - （二烯丙基甲基铵）（PDADMA）PEC的初始聚合物浓度（C-PI），除了先前报道的临界溶液温度（LCST），我们在实验中观察到在低聚合物浓度下PSS / PDADMA PECS的上临界溶液温度（UCST）型转化行为。如诸如温度依赖的拉曼光谱和二维相关分析所阐明的，在低于UCST的温度下，更多的疏水性聚电解质链导致高比例的接触离子对（CIP），有助于UCST型固液相转变;然而，在较高浓度的PEC，疏水性聚电解质链的较少比例较高比例的溶剂分离离子对（啜饮），其能够发生LCST型液相转变。利用CIPS / SIPS峰值比的光谱指示剂和监测聚合物链的水合状态，由此在分子水平下解释PSS / PDADMA PEC的复杂相位，这为设计其他热响应性PEC组件奠定了机械基础。

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  • 来源
    《ACS Macro Letters》 |2020年第7期|共6页
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  • 正文语种 eng
  • 中图分类 有机化学;
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