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【24h】

Lanthanide complexes involving multichelating TTF-based ligands

机译：含镧复合物涉及多晶的基于TTF的配体

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摘要

The reaction between the 2-{TTF-fused-1H-benzimidazol-2-yl}pyridine alkylated with either the di- (pyrazol-1-yl)-4-pyridyl (L~1) or dimethyl-2,2’-bipyridine (L~2) moiety and 1 equiv. of Ln(hfac)3·2H2O (Ln~(III) = Dy~(III) and Yb~(III)) leads to three dinuclear complexes of formula [Yb2(hfac)6(L~1)]·2(CH2Cl2)·C6H14 (1) and [Ln2(hfac)6(L~2)]·CH2Cl2 (Ln~(III) = Yb~(III) (2) and Dy~(III) (3)). The X-ray structures highlight square antiprism (D_(4d) symmetry) and spherical tricapped trigonal prism (D3h) for the eight- and nine-coordinated lanthanide ions, respectively. Irradiation of the lowest-energy HOMO → LUMO ILCT absorption band induced a ~2F_(5/2) → ~2F_(7/2) Yb-centered emission for 1 and 2. Both Yb~(III) ions displayed similar emissions in 2 while two distinct emissions, attributed to the two Yb~(III) ions because of their different coordination environments, were observed in 1. Slow magnetic relaxation is detected by dynamic magnetic measurements for 3 with a measured relaxation time τ0 = 3.7(1.3) × 10~(-7) s and an energy barrier Δ = 39.6(2) cm~(-1). Taking into account the environment of both Dy~(III) ions in 3, it was expected that both metallic centers displayed similar dynamic magnetic behavior. The latter was rationalized by ab initio CASSCF/SI-SO calculations.
机译：用二（吡唑-1-基）-4-吡啶基（L〜1）或二甲基-2,2'-用二（吡唑-1-基）-4-吡啶基（L〜1）或二甲基-2,2'-丙烷化的2- {TTF-FUSE-1H-苯并咪唑-2-基}吡啶之间的反应。 Bi yridine（L〜2）部分和1当量。 LN（HFAC）3·2H2O（LN〜（III）= DY〜（III）和YB〜（III））导致式[YB2（HFAC）6（L〜1）]·2（CH2CL2）的三个二维络合物）·C6H14（1）和[LN2（HFAC）6（L〜2）]·CH 2 Cl 2（LN〜（III）= Yb〜（III）（2）和Dy〜（III）（3））。 X射线结构分别突出显示八个和九个协调的镧系元素的方抗抗变性（D_（4D）对称）和球形分子的三角形棱柱（D3H）。最低能量→Lumo ILCT吸收带的照射诱导〜2F_（5/2）→〜2F_（7/2）Yb为中心排放1和2. Yb〜（III）离子在2中显示出类似的排放虽然由于其不同的协调环境而归因于两个YB〜（III）离子的两个明显的排放，但在1.通过测量的弛豫时间τ0= 3.7（1.3）×（1.3）×（1.3）×（1.3）× 10〜（-7）S和能量屏障δ= 39.6（2）cm〜（-1）。考虑到DY〜（III）离子的环境，预计金属中心都显示出类似的动态磁力。后者通过AB Initio Casscf / Si-So-So-So-So计算合理化。

著录项

  • 来源
    《Inorganic Chemistry Frontiers》 |2017年第4期|共14页
  • 作者

    S. Speed; M. Feng; G. Fernandez Garcia;

  • 作者单位

    Institut des Sciences Chimiques de Rennes UMR 6226 CNRS-UR1 Universite de Rennes 1 35042 Rennes Cedex France.;

    Institut des Sciences Chimiques de Rennes UMR 6226 CNRS-UR1 Universite de Rennes 1 35042 Rennes Cedex France.;

    Institut des Sciences Chimiques de Rennes UMR 6226 CNRS-UR1 Universite de Rennes 1 35042 Rennes Cedex France.;

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  • 正文语种 eng
  • 中图分类 无机化学;
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