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【24h】

Activation of an Au-Cl Bond by a Pendent Sb~(III) Lewis Acid: Impact on Structure and Catalytic Activity

机译：通过Pendent Sb〜（III）路易斯酸激活Au-Cl键：对结构和催化活性的影响

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With the objective of identifying new coordination modes of ambiphilic ligands, we have investigated the bidentate Sb/P ligands (o-(Ph_2P)C_6H_4)SbCl_2 (LCl) and (o-(Ph_2P)C_6H_4)SbPh_2 (L~(Ph)). Reaction of these ligands with (tht)AuCl affords the monoligated species LClAuCl (1) and L~(Ph)AuCl (2), respectively, in which the antimony centers are only weakly engaged with the coordinated gold atom. Treatment of 1 with PPh3 induces an intramolecular transfer of a chloride ligand from gold to antimony to form the zwitterionic species o-(Cl_3Sb)C_6H_4(Ph_2P)Au(PPh_3) (3). Natural bond orbital (NBO) calculations show that the antimony and gold centers are involved in weak Sb!Au and Au!Sb interactions, the latter reflecting the Lewis acidity of the pendent antimony group. Finally, we demonstrate that the ability of the antimony center in 1 to abstract a gold-bound chloride in the presence of a Lewis basic substrate may be utilized to activate the gold center for the electrophilic cycloisomerization of propargylic amides.
机译：鉴于识别非胆硅配体的新配位模式，我们研究了二齿Sb / p配体（O-（pH_2P）C_6H_4）SBCL_2（LCl）和（O-（pH_2P）C_6H_4）SBPH_2（L〜（pH）） 。这些配体与（THT）AuCl的反应分别提供单次物质LclauCl（1）和L〜（pH）AuCl（2），其中锑中心仅与配位的金原子弱接合。用PPH3处理1诱导氯化物配体的分形转移到锑中以形成两性离子物质O-（CL_3SB）C_6H_4（PH_2P）Au（PPH_3）（3）。天然键（NBO）计算表明，锑和金中心参与弱SB！AU和AU！SB相互作用，后者反映了吊坠锑群的路易斯酸度。最后，我们证明了锑中心在Lewis碱性底物存在下摘要的抗氯化物的能力可用于激活丙基酰胺的亲电酰胺化的金色中心。

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