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Organometallic Fe-Fe Interactions: Beyond Common Metal-Metal Bonds and Inverse Mixed-Valent Charge Transfer

机译：有机金属FE-FE相互作用：除了普通金属 - 金属键和逆混合体电荷转移

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The compounds [Fe(CO)_3(dRpf)]~(n+), n=0, 1, 2 and dRpf=1,1'-bis(dicyclohexylphosphino)ferrocene ([1]~(n+)) or 1,1'-bis(diisopropylphosphino)ferrocene ([2]n+), were obtained as two-step reversible redox systems by photolytic and redox reactions. The iron-iron distance decreases from about 4 ? to about 3 ? on oxidation, which takes place primarily at the tricarbonyliron moiety. Whereas ferrocene oxidation is calculated to occur only in excited states, the near infrared absorptions of the mixedvalent monocations are due to an unprecedented "inverse" inter-valence charge transfer from the electron-rich iron(II) in the ferrocene backbone to the electron-deficient tricarbonyliron(I). Protonation of complex 1 results in the formation of the structurally characterized hydride [1H]BF_4, which reacts with acetone to form the dication, 1~(2+), and isopropanol. While the hydride [2H]BF_4 was found to be unstable, protonation of 2 in acetone resulted in the clean formation of 2~(2+), formally a hydrogen transfer.
机译：化合物[Fe（CO）_3（DRPF）]〜（N +），N = 0,1,2和DRPF = 1,1'-双（二环己基膦基）二茂铁（[1]〜（n +））或1,1 '-Bis（二异丙基膦酰基）二茂铁（[2] N +），通过光解和氧化还原反应作为两步可逆氧化还原体系获得。铁 - 铁距离约为4？大约3？在氧化，这主要发生在三羰基肌中。虽然计算氧化氧化仅在激发状态下发生，但混合术单体的近红外吸收是由于前所未有的“逆”互补电荷从二茂铁骨架中的电子 - 缺乏三仙氧化铁（i）。复合物1的质子化导致形成结构表征的氢化物[1H] BF_4，其与丙酮反应以形成二滴定，1〜（2+）和异丙醇。虽然发现氢化物[2H] Bf_4是不稳定的，但丙酮中2的质子化导致2〜（2+）的清洁形成，正式氢转移。

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